论文部分内容阅读
燃烧法是工业上大规模合成粉体的主要方法,生产了超过90%的纳米级商品。燃烧法合成纳米颗粒具有诸多优势,该法制备的纳米颗粒具有粒径小、分布窄、化学活性高等特点。此外,由于不涉及湿化学过程,燃烧合成的产品纯度高而且易于分离。然而,燃烧合成仍然存在粒径精确调控困难、颗粒形成机理不清等问题。针对燃烧法合成纳米颗粒存在的问题,本文以六甲基二硅氧烷为前驱体,氩气为载气,甲烷为燃气,氧气为氧化剂在扩散火焰燃烧反应器中合成了二氧化硅纳米颗粒。对燃烧合成的影响因素、颗粒的形成机理以及疏水性颗粒的制备等方面进行了研究。主要研究内容及结论如下：(1)系统地研究了火焰形貌、前驱体流量、甲烷流量以及氧气流量等过程参数对于燃烧合成二氧化硅纳米颗粒粒径和形貌的影响。研究发现,Ⅱ型火焰在燃烧器烧嘴处没有颗粒沉积,适合实验过程的长时间进行。前驱体流量可以显著影响颗粒的粒径,颗粒粒径随着前驱体流量的增加近似线性变大。颗粒粒径随着甲烷流量的增加而变小。颗粒粒径随着氧气流量的增加首先变大,然后变小。总结了影响燃烧合成纳米颗粒的主要因素是：前驱体流量、火焰温度和停留时间。(2)建立了基于ELPI的颗粒在线表征系统,辅以TEM格栅原位热泳取样以及红外测温技术,研究了扩散火焰的火焰温度分布以及不同火焰高度处颗粒的数目浓度以及形貌的演化。研究发现,颗粒经历化学反应、均相成核、表面生长、颗粒气化、凝并、团聚等过程而生长为最终颗粒。(3)在扩散火焰燃烧器的基础上,引入氩气(支路)气流以进一步减少颗粒在火焰区域的停留时间,成功的制备出了粒径为7nnm的二氧化硅纳米颗粒,打破了扩散火焰燃烧器合成纳米颗粒尺寸的下限(13nm)。(4)通过进一步增大氩气(支路)气流的流量,成功的合成了具有超疏水性能的二氧化硅纳米颗粒,接触角为131度。通过FTIRv、TG、XPS以及NMR等表征手段,确定了疏水性二氧化硅纳米颗粒的结构,疏水性颗粒表面存在甲基基团。由于极短的停留时间,颗粒的表面反应在颗粒表面成功的保留了有机基团,使得颗粒具有疏水性能。本文提高了燃烧合成领域的影响因素、形成机理、颗粒调控以及疏水性颗粒的制备等方面的认识水平,为我国燃烧合成二氧化硅纳米颗粒领域的产业化奠定了坚实的理论基础。