楤木茎皮多糖硫酸酯的制备、结构表征及抗氧化活性的研究

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楤木(Aralia chinensis L.),隶属五加科(Araliaceae)楤木属(Aralia)。在我国分布广泛。其根皮和茎皮具有降血糖、消炎、抗肿瘤及抗衰老等作用,可以入药,研究表明其药用成分主要为多糖、皂苷等化合物。近年来,楤木属植物多糖得到了广泛关注,通过对其多糖分子进行改性,不仅可以降低多糖类药物的副作用,还可以优化其生物活性。改性方法之中以硫酸化最为常见,并且多糖硫酸化衍生物因其优异的物理、化学性质及生物活性受到越来越多的重视。因此,本文以楤木茎皮多糖(ACSP)为材料,制备了楤木茎皮多糖硫酸酯(SACSP),并对其体外抗氧化活性进行了初步的研究,主要结果如下:(1)响应面法优化SACSP的制备工艺及结构表征通过氯磺酸-吡啶法对楤木茎皮多糖进行改性后,得到SACSP,使用响应面(RSM)实验对楤木茎皮多糖硫酸酯的合成条件进行优化,所得最佳工艺为:CSA/Py为2.51,反应时间为4.70 h,反应温度为65.02℃。取代度(DS)理论最大值为1.57。根据实际情况,对最佳合成条件稍做调整,选择CSA/Py=2.5:1,反应温度65℃,反应时间5 h进行验证实验,所得产物的取代度为1.56,符合模型预期。通过X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶红外光谱(FT-IR)对SACSP进行结构表征,结果显示,硫酸基团已成功引入ACSP中。通过气相色谱-质谱联用法(GC-MS)分析了SACSP的单糖组成成分,结果表明SACSP由半乳糖、阿拉伯糖、甘露糖和葡萄糖组成。使用体积排阻色谱-激光光散射联用法(SEC-LLS)检测了ACSP的平均分子量(Mw)。SACSP的重均分子量Mw=1.98×105 g/mol,数均分子量Mn=6.13×104 g/mol,分子量分布指数Mw/Mn=3.23。(2)楤木茎皮多糖衍生物体外抗氧化研究通过测定ACSP和不同取代度的SACSP对超氧阴离子自由基(O2-·)、DPPH自由基、羟自由基的清除能力(·OH)、还原能力以及对Fe2+的螯合能力,考查了ACSP和SACSP的抗氧化活性。ACSP、SACSPL-DS、SACSPM-DS、及SACSPH-DS在清除O2-·时表现出的半抑制浓度IC50分别为0.485 mg/m L、0.017 mg/m L、0.022 mg/m L、0.015 mg/m L。并且在0.02-0.1 mg/m L范围内,所有改性后样品清除O2-·的能力都优于Vc对照。在清除DPPH自由基的能力测定中ACSP、SACSPL-DS、SACSPM-DS、及SACSPH-DS的半抑制浓度IC50分别为3.807 mg/m L、2.202 mg/m L、2.95 mg/m L、1.133 mg/m L。ACSP、SACSPL-DS、SACSPM-DS、及SACSPH-DS都具有一定的清除·OH的能力,其半抑制浓度IC50分别为37.376 mg/m L、15.445 mg/m L、16.981 mg/m L、5.321mg/m L。ACSP和SACSP都有一定程度的总还原能力,并和样品取代度呈正相关。样品对Fe2+有一定的螯合能力,但样品对Fe2+的螯合能力并未和取代度呈现出明显的依赖关系。此外,SACSP清除DPPH自由基、·OH、O2-·的能力、还原力以及Fe2+螯合能力都呈浓度依赖。综上,可以得出,对楤木茎皮多糖进行硫酸化修饰是提高其抗氧化活性的有效途径。
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