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随着现代社会对化石燃料的日益依赖，全球二氧化碳排放问题愈来愈受到世界各国的关注。在2012年，全球实际CO2排放量达到345亿吨，比2011年增加了1.4％。以CO2为化工原料的化学利用对于CO2减排十分重要。其中，甲烷-二氧化碳(CH4-CO2)重整反应是一种重要的、极具应用潜力的CO2化学利用的途径之一，由于该过程兼具环境效应和经济效应。目前研究的热点在于开发一种高效、稳定且廉价的催化剂。在CH4-CO2重整反应中，Ni基催化剂具有可观的催化活性和便宜的价格等优点，但是催化剂活性组分的烧结和催化剂表面严重积碳导致Ni基催化剂快速失活，这一问题仍然尚未解决。 本论文中，我们选择有序介孔NiO-Al2O3材料作为研究CH4-CO2重整反应的模型催化剂。然后，通过添加功能助剂(Y2O3或CoO)来改性模型NiO-Al2O3催化剂，进而研究Ni镶嵌度、Y2O3掺杂和Ni-Co合金化对模型催化剂在CH4-CO2重整反应中催化性能的影响。此外，实现了对催化剂的孔道几何结构的微观调控，并研究了孔道几何结构对催化剂在重整过程中催化稳定性的影响。最后，作为合成介孔材料的拓展，采用纳米浇铸方法合成了高比表面且良好热稳定性的介孔SiC材料，并将其作为催化剂载体应用于CH4-CO2重整反应。因此，本课题的研究对于高效、稳定的CH4-CO2重整催化剂的制备和过程开发具有一定的理论和实践价值。本论文有如下主要内容: (1)采用一锅蒸发诱导自组装法(EISA)和浸渍法合成了一系列Y/Ni摩尔比不同的介孔NiO-Y2O3-Al2O3催化剂。表征结果表明:适量Y2O3添加不仅可以提高催化剂的织构和分散性质，而且可以增强钇物种与晶格氧之间的相互作用。其中，NYA2催化剂在CH4-CO2重整反应中表现出良好的催化性能，在100 h内没有明显的失活现象出现。根据对比还原后和重整后催化剂的表征结果，NYA2催化剂的良好催化性能归因于镶嵌且锚定于孔壁上较小且热稳定的Ni颗粒，和Y2O3助剂的氧化还原性质。 (2)采用EISA法制备了一系列Co/Ni摩尔比不同的有序介孔CoO-NiO-Al2O3催化剂。WXRD、XPS和H2-TPR表征结果表明:镶嵌于介孔孔壁上Ni-Co纳米合金颗粒的形成明显提高了催化剂的催化稳定性，这也抑制CH4-CO2过程中催化剂上积碳的形成。相比于介孔NiO-Al2O3催化剂，C5N5催化剂在CH4-CO2重整反应中表现出良好的催化稳定性，在150h内没有明显的失活现象出现。 (3)通过改变EISA过程中前躯体溶液中浓HNO3的添加量，得到了一系列孔道几何结构不同的介孔NiO-Al2O3催化剂。表征结果表明:所有催化剂具有相似的体相结构、Ni-Al相互作用和表面化学环境，但是Ni分散性和孔道几何结构不同。发现随着Ni颗粒尺寸的降低，在CH4-CO2重整反应中催化剂上的平均积碳速率也明显降低。此外，NA-H32催化剂在重整反应中表现出良好的抗积碳性能，这可能是由于狭缝介孔结构更好的抑制了积碳的形成。 (4) Ni负载于介孔SiC催化剂在CH4-CO2重整反应中表现出良好的催化性能，这归因于介孔的“限域效应”和强金属-载体相互作用抑制了Ni纳米颗粒的烧结和其上积碳的形成。相比于Ni负载于商用SiC载体，以介孔SiC为载体的Ni/M-SiC催化剂在CH4-CO2重整反应中的平均积碳速率降低了一个数量级。