【摘 要】
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荧光传感器因其具有使用简单、响应快、高选择性和高灵敏度等优点,可提供定性和定量信息,而被广泛地应用在众多研究领域。荧光传感器的核心是荧光探针,随着近几年来纳米材料荧光探针和有机小分子荧光探针的快速发展,荧光探针已成为不同类型分析物检测中的有力工具。但荧光探针在发展的过程中仍有许多问题尚未解决,如:碳点（CDs）的形成过程和荧光机理还存在争议;异原子掺杂及溶剂调控碳点的合成策略;碳点作为多用途传感器
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荧光传感器因其具有使用简单、响应快、高选择性和高灵敏度等优点,可提供定性和定量信息,而被广泛地应用在众多研究领域。荧光传感器的核心是荧光探针,随着近几年来纳米材料荧光探针和有机小分子荧光探针的快速发展,荧光探针已成为不同类型分析物检测中的有力工具。但荧光探针在发展的过程中仍有许多问题尚未解决,如:碳点（CDs）的形成过程和荧光机理还存在争议;异原子掺杂及溶剂调控碳点的合成策略;碳点作为多用途传感器的应用拓展;开发适用于受激发射损耗（STED）超分辨成像的小分子荧光探针;STED超分辨成像技术的多模式应用等。因此,本论文以荧光传感器的设计合成为基础,研究了基于碳点的纳米材料荧光探针和基于双噻吩并苯的有机小分子荧光探针在荧光传感及生物成像方面的应用。主要研究内容如下:一、我们分别研究了氮和硫掺杂对碳点性能的影响和氮硫共掺杂碳点的多传感用途。第一部分工作以柠檬酸,尿素和硫脲为反应物合成了三种CDs。实验结果表明掺杂可以改善CDs的发光性质,并且额外硫的掺杂可以提升荧光稳定性。此外,掺杂CDs对Fe3+表现出较好的灵敏度和选择性,检测限为10 n M;而额外硫的掺杂进一步扩大了Fe3+的线性检测范围。第二部分工作以甲硫氨酸和乙二胺为反应物合成了氮硫共掺杂碳点。N,S-CDs可以作为一个非常有效的荧光传感平台,同时对温度、p H、金属离子进行灵敏地检测。二、我们选择柠檬酸和三聚氰胺作为反应物,通过调整反应溶剂的类型,获得了覆盖整个可见光区域的全色域发光碳点。通过实验和理论数据均证实溶剂控制了脱水碳化过程,这会影响粒子尺寸,石墨氮含量和氧化程度,最终调控碳点发光性质。此外,制备的碳点可用作Fe3+离子检测的荧光传感器,检测范围广且灵敏度高。最后,我们利用主成分分析和贝叶斯判别分析,成功地设计建立了一种食品品级鉴别传感器。碳点荧光传感器对不同种类的红枣具有良好的检测能力和分类精度。三、我们开发了一种基于双噻吩并苯的新型荧光探针SO2-DSB应用于脂滴STED超分辨成像。该荧光探针具有高的光稳定性和大的斯托克斯位移,在不被极强的STED激光（592 nm或660 nm）激发的情况下还可以被有效地损耗。在592 nm和660 nm的STED激光条件下,该荧光探针对脂滴的STED超分辨成像分辨率分别达到了73 nm和84 nm。值得注意的是,这些分辨率明显高于普通共聚焦图像（分辨率约为250 nm）,代表了迄今为止脂滴超分辨成像的领先成果之一,突出了这种荧光探针在STED超分辨成像中的优势。此外,该荧光探针在共聚焦成像下的优异性能也被三维成像和多色成像所证实。四、我们开发了一种基于双噻吩并苯的荧光探针Lipi-BDTO,它可以易被受激发射损耗并且不被损耗激光再激发。荧光探针的这两个特性很好地满足了STED超分辨成像的要求。将探针应用于STED成像可以达到65 nm的高分辨率,这属于脂滴荧光成像的领先成果之一。此外,该荧光探针具有高的光稳定性,可以通过延时STED成像来监测脂滴的动态过程,也可以通过三维STED成像来可视化脂滴的三维空间分布。值得注意的是,三维STED图像的分辨率代表了迄今为止最好的脂滴荧光成像结果之一。除了STED超分辨成像外,该荧光探针在双色三维共聚焦成像和四色共聚焦成像中也显示了优异的性能。
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