杂原子介孔分子筛/H<,2>O<,2>催化氧化环己烷的研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xue19830821
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水热合成了分别含有Cr、Fe、Ce杂原子的MCM-41介孔分子筛。以ICP-AES、EDS、粉末XRD、UV-vis、SEM、氮气吸附脱附等手段对其进行了表征。结果表明,过渡金属杂原子能够直接掺杂到MCM-41的骨架上,掺杂后的MCM-41仍保持了典型的二维六方介孔结构。 实验考察了不同合成条件对Cr-MCM-41介孔分子筛结构性能的影响。研究发现,取原料摩尔配比Si/Cr为20,pH值范围在10~11,晶化温度为120℃,晶化时间为48h,采用两步焙烧法的合成条件下,制备的杂原子MCM-41分子筛结构最好。 水热合成了SBA-15介孔分子筛,粉末XRD结果表明其结构有序性非常好。同时发现很难用嵌入法将杂原子Cr引入SBA-15介孔分子筛的骨架位。 将杂原子MCM-41分子筛用于环己烷液相催化氧化反应。实验发现,Cr-MCM-41催化剂对反应具有较好的催化活性。实验考察了反应温度、过氧化氢用量及加入方式、催化剂用量、催化剂活性组分含量等因素对反应的影响。结果表明,在反应温度70℃,过氧化氢用量C6H12/H2O2=1∶2,采用两次加入的方式,催化剂用量Cat/C6H12=0.08,催化剂中Cr含量Si/Cr=29.6的条件下,环己烷的转化率为33.7﹪,酮醇选择性为97.2﹪,酮醇比为1.99,过氧化氢利用率为37.1﹪。
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