【摘 要】
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近来,有机-无机杂化钙钛矿由于其出色的光吸收能力、高载流子迁移率和较长激子扩散长度等出色的光电特性,引起了科研工作者们的广泛兴趣。相对于块体钙钛矿材料,钙钛矿量子点具有高量子产率、窄半峰宽和尺寸决定的可调光谱,使其更加适用于显示照明领域。本论文选择新型的甲脒铅卤化物钙钛矿（FAPbX3,X=Cl,Br,I）为研究对象,探索其量子点新的合成技术路线,利用聚合物包覆提高其稳定性,并构建高效LED器件。
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近来,有机-无机杂化钙钛矿由于其出色的光吸收能力、高载流子迁移率和较长激子扩散长度等出色的光电特性,引起了科研工作者们的广泛兴趣。相对于块体钙钛矿材料,钙钛矿量子点具有高量子产率、窄半峰宽和尺寸决定的可调光谱,使其更加适用于显示照明领域。本论文选择新型的甲脒铅卤化物钙钛矿（FAPbX3,X=Cl,Br,I）为研究对象,探索其量子点新的合成技术路线,利用聚合物包覆提高其稳定性,并构建高效LED器件。取得的主要研究成果如下:1.采用阴离子交换合成FAPbX3量子点。利用油胺溴作溴前驱体,油酸作配体,十八烯作溶剂,在130℃下通过热注射法合成“高品质”的FAPb Br3量子点。获得的量子点材料具有530nm的发光峰,半峰宽22nm,同时表现85%以上的高量子产率。利用阴离子交换法,将FAPb Br3量子点作为母体材料,PbX2和FAX作为卤素源,通过调控卤素交换反应进程,获得了发光峰在可见光谱内可调的FAPbX3量子点体系,其光谱范围为429nm-782nm,半峰宽低至20nm。以FAPb Br3量子点的交换反应温度和表面缺陷为变量,分析氯离子交换和碘离子交换反应的机制差异。实验结果表明氯离子交换反应速率对温度变化较为敏感,而碘离子交换反应速率对表面缺陷数量变化更为敏感。通过计算FAPbX3中卤素键的键能来验证,发现ECl>EBr>EI,氯离子交换需要克服更大能量。分析表明,碘离子交换属于表面控制反应,氯离子交换属于扩散控制反应。2.采用有机物原位聚合包覆制备稳定的量子点复合材料。利用热注射合成获得的FAPb Br3量子点作为绿光材料,在白光光照下,以量子点为引发剂,甲基丙烯酸甲酯（MMA）作为聚合反应单体分子原位聚合反应获得。研究表明,随光照反应时间的延长,量子点间的空间位阻逐渐增大,单个量子点颗粒独立存在,同时伴随着量子点尺寸逐渐增大。MMA以10nm FAPb Br3量子点为中心,原位聚合包覆一层10nm厚的致密的PMMA聚合物。该方法可以有效避免量子点和PMMA团聚现象,并且随反应时间增加,反应产物粘度增大。采用刮涂法将具有一定粘度的反应产物制备成均匀、厚度可控的量子点复合薄膜。将其置于水中45天后,其荧光强度仍然能够保持其初始值的90%以上,表明其在水氧环境下具有极高的稳定性。利用FAPb Cl1.5Br1.5和FA0.1Cs0.9Pb Br I2量子点作为蓝光和红光材料,可制备蓝光和红光量子点复合薄膜。3.采用热注射和阴离子交换得到FAPbX3量子点构建红绿蓝单色光LED和白光LED。所得结果表明单色光LED具有较高的色纯度,均在85%以上,且半峰宽低至20nm。其中,绿光LED发光峰接近“最绿”波段,CIE坐标位于（0.1943,0.7348）,拥有18.9lm/w的流明效率。基于FAPb Br3量子点的白光LED,表现出较高的显色指数,达到90.2,并且流明效率达到48.8lm/w。而经过MMA聚合包覆后的FAPb Br3量子点所构建的白光LED,其流明效率有了很大提升,达到80.4lm/W,显色指数保持在90以上,同时拥有色温4000K的暖白光。
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