基于丹皮酚及结构类似物的新型抗炎药物的合成及活性研究

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研究目的:布洛芬、萘普生和酮洛芬为羧酸类非甾体抗炎药(NSAIDs)的药物,具有抗炎、解热和镇痛等功效。研究发现长期服用此类药物会引起胃肠道不良反应,主要表现为胃肠道溃疡、出血和穿孔等症状。利用此类药物中的羧基基团将其制备成前药,可以显著降低其胃肠道的副作用,这是目前可行的方法之一。丹皮酚及结构类似物是一类小分子酚类化合物,近年来药理实验研究表明具有抗炎、镇痛、抑菌等活性,但由于其结构中含有酚羟基,久置空气中容易被氧化变质,不易长期保存。本文利用前药原理将具有相近药理活性的布洛芬、萘普生和酮洛芬与丹皮酚及2-羟基-5-甲氧基-苯乙酮、3-羟基苯乙酮、2-羟基苯乙酮和3-甲氧基苯酚合成前体药物,期望偶联的化合物能增强其解热镇痛抗炎的活性,同时减少或缓解其对胃肠道的直接刺激作用,丹皮酚及结构类似物具有抗氧自由基作用,可以降低胃溃疡的产生率。研究方法:以布洛芬、萘普生、酮洛芬和丹皮酚及结构类似物为原料,通过酰氯法和碳二亚胺法合成了15种化合物,即布洛芬衍生物(P1~P5);萘普生衍生物(Q1~Q5);酮洛芬衍生物(R1~R5),其中化合物P1、Q1和R1已有报道,其余12种化合物未见文献报道。所得化合物化学结构都经过IR、1H-NMR和MS验证。建立了高效液相色谱法的含量测定,并考察了化合物在温度为37℃,pH 1.2,pH5.0和pH 7.4缓冲溶液条件下的降解动力学性质。采用二甲苯致小鼠耳廓肿胀模型对化合物抗炎活性做了初步的药理学研究。研究结果:合成的目标化合物通过红外光谱(IR)、核磁共振-H谱(1H-NMR)和质谱(MS)等确认了化学结构和分子量。所建立的高效液相色谱方法学,能够迅速、准确地测定所有化合物的含量。目标化合物的降解动力学实验显示,化合物在不同pH缓冲液的稳定性不同,在pH 1.2和pH 5.0条件下较为稳定,其中在pH5.0的稳定性更好,在pH 7.4条件下稳定性相对较差。抗炎活性研究表明:能够抑制由二甲苯所导致的肿胀的炎症反应,可以明显地减轻小鼠耳廓肿胀,具有良好的抗炎疗效。结论:合成所得的化合物与所设想的目标化合物的结构相符合;化合物在模拟胃肠液中稳定性好,不易分解,能够抵制酸性和碱性条件对其的化学降解;目标化合物有明显的抗炎活性,与对照组相比,具有统计学意义(P<0.01)。
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