【摘 要】
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NO2是大气化学中一种非常重要的微量气体,能够在光照的作用下进行一系列光化学反应。虽然从理论上和实验上人们都NO2的光化学反应已经有了充分的研究,但是对于NO2和水在大气
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NO2是大气化学中一种非常重要的微量气体,能够在光照的作用下进行一系列光化学反应。虽然从理论上和实验上人们都NO2的光化学反应已经有了充分的研究,但是对于NO2和水在大气环境中发生抽氢反应的机理争议至今仍不休。为了解决这一争议,我们利用高水平的多组态微扰理论,构建出NO2与水生成羟基自由基的反应模型,并且绘制出其在高激发态Spp((E)2A,2ππ*)发生反应的最低能量剖面图,其中包括NO2光解离生成高激发态O(1D)和基态NO((X)п)过程以及随后的O(1D)+H2O-2OH((X)2п)+NO((X)2п)的抽氢反应过程。经过理论计算,我们发现其中包含着所谓的NO2“双光子”解离过程。具体来说,在约440nm紫外光激发下,基态的NO2分子吸收了第一个光子到达中间激发态SNP1((A)2",2nπ*);随后在同样激发波长下吸收了第二个光子最终达到可以发生解离反应的高激发态Spp((E)2A,2ππ*)。NO2分子在高激发态Spp((E)2A,2ππ*)发生解离反应生成O(1D)和随后的抽氢反应的总反应能垒大约有11.0kcal/mol。与410nm激发光下单光子吸收后的高振动能级NO2分子和H2O发生在基态的抽氢反应中高达约56.0kcal/mol的能垒相比,明显双光子途径更加高效。但是双光子途径也有着其局限性。在双光子途径中,光子吸收并不强,第二次光子吸收的吸收强度尤为的弱。所以事实上NO2在光照激发下和H2O发生抽氢反应最终生成羟基自由基仍然不是大气环境中羟基自由基的主要来源。 总之,关于NO2和水反生反应的动力学机理研究,我们的计算工作可以说是做出了切实的贡献,为理论研究开辟了新的道路,也为后继工作奠定了良好的开端。
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