【摘 要】
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生物3D打印技术的出现极大的促进了组织工程的发展,并且为制造实用的人造器官替代物打下了坚实的基础。作为3D打印的一种光固化式3D打印由于其较高的打印精度与更快的打印速度,在生物医学领域将具有广泛的应用价值。当前,适用于光固化生物3D打印的墨水材料主要是甲基丙烯酸酐化明胶(Gel-MA),该材料虽然能实现生物3D打印,但是由于其来源于动物源的明胶,具有一定的免疫原性,从而限制了其在生物医学领域的应用
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生物3D打印技术的出现极大的促进了组织工程的发展,并且为制造实用的人造器官替代物打下了坚实的基础。作为3D打印的一种光固化式3D打印由于其较高的打印精度与更快的打印速度,在生物医学领域将具有广泛的应用价值。当前,适用于光固化生物3D打印的墨水材料主要是甲基丙烯酸酐化明胶(Gel-MA),该材料虽然能实现生物3D打印,但是由于其来源于动物源的明胶,具有一定的免疫原性,从而限制了其在生物医学领域的应用。鉴于此,我们提出以无免疫原性的天然多糖——壳聚糖为原料,将其改性加工一种光敏凝胶的方法,并且结合数字光固化(DLP)3D打印技术,将其开发为可用于生物医学的光固化墨水材料。具体研究内容如下:(1)光敏壳聚糖(CHI-MA)的制备与表征首先,通过酰胺化“一步”反应,将光敏基团甲基丙烯酸酐(MA)接枝到壳聚糖的氨基上,制备出壳聚糖基光敏凝胶材料。紫外可见吸收光谱、傅里叶红外光谱和核磁共振氢谱证明,MA被成功地接枝到壳聚糖上。接枝率与反应物的比例呈正相关性,最大接枝度可达33.6%。此外,通过液质联用质谱仪,考察了反应过程对壳聚糖分子量的影响,发现该反应过程会导致壳聚糖分子发生一定的解聚。最后,通过实验考察了壳聚糖基光敏凝胶的流变力学和机械力学性能,发现其流变力学性能主要取决于浓度,而凝胶的力学性能决定于材料的浓度和接枝度。(2)CHI-MA用于DLP-3D打印的研究接枝度、浓度以及光引发剂的量是影响CHI-MA光响应效率的主要因素。通过调整上述三种因素的组合,CHI-MA光响应的最短交联时间可以被控制在8秒以内。随后,通过DLP-3D打印,考察了CHI-MA材料的光固化打印特性,以LAP为光引发剂,接枝度33.6%的CHI-MA为光敏“墨水”打印效率可达到1mm/min,打印的精度最高可以达到50μm。(3)光固化DLP 3D打印CHI-MA水凝胶的生物相容性研究我们分别考察了CHI-MA材料和DLP-3D打印过程的生物相容性。虽然MA具有一定细胞毒性,但是通过酰胺化反应,改性后的CHI-MA未表现出任何细胞毒性,证明CHI-MA材料具有良好的生物相容性。DLP-3D打印过程中有蓝光和光引发剂的参与,蓝光激发引发剂产生自由基,过量的自由基会导致细胞坏死,然而,通过调控光引发剂的用量和材料的接枝度,控制自由基的产生量,从而使得光固化3D打印过程的细胞存活率达到90%以上。综上所述,通过绿色生化改性技术,我们将光敏功能基团接枝到壳聚糖分子链上,构建出光敏新材料CHI-MA,并实现对该材料的光响应效率、溶胀性能和机械力学性能的精确控制。在此基础上,将其开发为一种可用于光固化3D打印的光敏凝胶“墨水”材料,该材料将大大拓展光固化3D打印的应用范畴,特别是对于具有高附加值且急需个性化定制的生物医学领域,将有着潜在的应用价值。
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