共掺杂TiO2纳米粉体的制备及其光催化降解亚甲基蓝性能的研究

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第一章,首先对纳米材料及纳米光催化材料进行了简要的概述;接着分析了二氧化钛光催化剂的结构和光催化机理,并评价了其作为光催化材料的优缺点;然后介绍了二氧化钛光催化材料的制备方法,并详细综述了如何提高二氧化钛光催化材料的光催化性能,其中掺杂作为一种重要的改性方式被重点阐述;最后简述了本论文工作的目的和意义。第二章,通过溶胶-凝胶法制备了铁、碘单掺杂及共掺杂TiO2光催化剂,采用X射线衍射仪、X光电子能谱和紫外可见漫反射光谱对掺杂TiO2进行了表征,并研究了其降解亚甲基蓝的光催化性能。XRD表征结果显示样品均为锐钛矿相,平均粒径在7-15nm之间;掺杂后,样品光吸收性能得到显著改善;共掺杂样品中,随着Fe掺杂量的增加,样品光催化活性呈现先增加后减小的变化趋势,在铁掺杂量为0.2%时达到最佳值,并通过Fe引入后样品晶粒尺寸、光吸收性能及能带结构等因素的变化对样品光催化性能变化的机制进行了讨论。第三章,采用溶胶-凝胶法制得TiO2、氟和钇单掺杂及其共掺杂的TiO2光催化纳米颗粒。通过XRD、TEM、XPS、吸收光谱及发光光谱对样品进行了表征,并通过降解亚甲基蓝溶液对其光催化性能进行了评估。结果显示,掺杂后样品的吸收带边并未出现显著移动,样品光吸收性能无明显改观;随着F掺杂浓度的增大,样品光催化性能逐渐增强,由此我们选择了最佳的F掺杂比例为10%。F掺杂后,由于掺杂位置对于羟基捕获能力的增强,促进了光催化活性物质羟基自由基的形成,因而样品光催化活性得到显著提高。共掺杂样品中,随着Y掺杂浓度的增大,样品光催化性能呈现先增加后减小的趋势,Y掺杂浓度为0.05%时,TiO2光催化剂的性能达到最佳值。这里,我们通过掺杂后样品中氧空位所充当的光生载流子复合中心和光催化活性中心的双重角色之间的竞争机制加以解释。第四章,采用溶胶-凝胶法制得TiO2、氟和锌单掺杂及其共掺杂TiO2纳米颗粒。XRD结果表明样品均为锐钛矿相,其晶粒尺寸在10-14nm纳米之间。从光吸收图谱可以看出,掺杂后样品的光吸收性能并未得到显著改善。样品的光催化活性通过光催化降解亚甲基蓝来测试,结果表明,锌掺杂量为2%的共掺杂样品的光催化活性最好,锌掺杂浓度过大或过小时都会使TiO2光催化材料的活性降低。我们详细讨论了共掺杂样品中Zn掺杂浓度对于样品光催化性能的影响机制。第五章,利用溶胶-凝胶法制备了一系列I,N共掺杂及其单掺杂TiO2纳米颗粒和纯TiO2。并采用XRD、紫外-可见光吸收、光催化实验等手段测试了光催化材料的性能。XRD显示所有样品均为锐钛矿相二氧化钛,其晶粒尺寸大概分布在7-12nm之间;紫外-可见光吸收可得到氮掺杂和共掺杂样品在可见光区域的吸收明显增强;光催化降解亚甲基蓝实验可知本系列样品中具有最佳光催化性能的样品是1%I-N-TiO2,通过I掺杂使得N掺杂TiO2光催化性能得到进一步提高。
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