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染料敏化太阳电池由于具有成本低廉、染料易合成以及转换效率高等优点，最近这些年备受关注。尽管自从它的出现到现在已经取得重大的进步，但是现在基于金属钌配合物制成的染料敏化太阳能电池的效率仅仅达到12%左右。最近，作为钌染料替代物的非金属或自然染料受到了更大的关注，主要由于他们更加地环保。虽然基于非金属有机光敏染料的染料敏化太阳电池的能量转换效率略低于或等于基于金属钌配合物的染料敏化太阳电池，但是它们仍可以被认为是新一代的电池材料。最近这些年，染料敏化太阳能电池的性能在实验和理论上都得到了较大的提升，据报道有机染料敏化太阳能电池的效率已经达到了9.8%。可是仍然有很大的空间提升他们的效率。为了使染料敏化太阳能电池的效率得到提升，选择合适的染料分子是非常重要的。量子化学方法的完善（特别是密度泛函理论和含时密度泛函理论）和现代快速发展的计算机科技为合理的评价和设计有机染料分子开启了大门。在这篇论文里，我们基于理论的方法设计了一些应用于染料敏化太阳能电池的有机染料。本文一共分为四章，第一章为前言，太阳能电池的概述并简单介绍了一下染料敏化太阳能电池；第二章为基础理论方法，主要介绍了分子轨道理论、电子相关作用、微扰理论、密度泛函理论、电子激发理论、基组的选择、吸收光谱。第三章和第四章，为正文部分，主要讲述了我们设计的一些有机染料分子，具体研究的内容如下：1.基于染料V5，我们使用理论方法设计了3种非金属有机染料，分别命名为DPPB、DPPS、DPPO。我们对这些染料的几何结构、基态和激发态电子结构、偶极距进行了研究。计算结果表明，在染料DPPO分子桥和电子受体之间的准共轭平面加速了电荷从电子给体向电子受体的迁移，因此提高了以它为材料的电池的效率。和V5染料相比，我们设计的染料分子拥有更小的HOMO-LUMO能量差、更宽和向红偏移的吸收光谱。考虑到半导体导带的迁移对开路电压的影响，我们所设计的染料将会拥有比V5更大的开路电压。希望我们目前的研究能够为了解和设计高效率的染料提供新的视角。2.利用DFT和TDDFT方法，根据染料YD2-o-C8我们设计了3种含不同电子受体的卟啉染料，电子受体分别为羧酸、氰基羧酸、氰基肟酸。和染料YD2-o-C8相比，我们所设计的染料拥有更小的HOMO-LUMO能带差、更宽更强的吸收Q带。染料Dye2和Dye3与TiO2的耦合作用比染料YD2-o-C8强，而染料Dye1与TiO2耦合作用的强度近似等于YD2-o-C8与TiO2耦合作用的强度。此外，染料Dye2和Dye3电子注入到TiO2的速度都快于YD2-o-C8。以上结论表明，我们设计的染料尤其是Dye2和Dye3将会比YD2-o-C8拥有更好的效率。此外还能够得出氰基肟酸是一个比较有前景的电子受体。希望我们的研究能够为设计新型有效的卟啉染料提供理论基础。