论文部分内容阅读
配位氢化物具有较高的储氢量和大体积密度，是当前被广泛研究的储氢材料之一，尤其是NaAlH4和LiAlH4。在目前的研究中，改善其储氢性能的最主要途径是掺杂催化剂。本实验以NaAlH4和LiAlH4为研究的主要体系，在对其国内外研究进展全面叙述的基础上，选用La2O3、CeO2、Y2O3、Nd2O3和Gd2O3等五种稀土氧化物分别单项掺杂NaAlH4和LiAlH4，研究其各自储氢性能。所有原料均采用工业生产原材料，未经再次提纯。实验首先通过机械球磨混合法制备掺杂试样，再通过PCT试验测试装置测试其储氢性能，并通过扫描电子显微镜研究放氢前后试样的微观形貌结构。稀土氧化物掺杂NaAlH4的研究显示1mol%CeO2-NaAlH4和1mol%Gd2O3-NaAlH4具有较好的催化效果，放氢量分别达到5.94wt%和5.92wt%，且不同种类催化剂对NaAlH4放氢量和放氢速率影响基本一致，都随着掺杂量的增加，先增大后减小。同时所有掺杂后试样的放氢速率均大于原样，具有两个明显的峰值，放氢时间明显提前。其中1mol%Nd2O3-NaAlH4在达到理论放氢量5.50wt%时，比原样提前约79分钟，而1mol%Gd2O3-NaAlH4比原样提前约75分钟。SEM分析结果显示，球磨后所有试样发生不同程度的团聚现象，但试样微观结构并未随掺杂量增加表现出明显的规律性变化。稀土氧化物掺杂LiAlH4的研究结果显示1mol%Y2O3-LiAlH4和0.5mol%Y2O3-LiAlH4具有较好的催化效果，放氢量分别达到7.23wt%和6.73wt%。随着掺杂量的增大，放氢量和放氢速率基本表现为先增大后减小。同时，掺杂后试样放氢时间也比原样提前10-40分钟。SEM分析结果显示，球磨后试样发生不同程度的团聚现象，并且有断层现象出现，断层或颗粒表面有微小介孔和气孔；放氢后的试样出现类似于蜂窝状的破裂气孔结构和断层面上的孔状结构。同样的，试样微观结构也没有随着掺杂量增加表现出规律性变化。