聚合羟基铁铝蒙脱石和聚乙烯亚胺蒙脱石的制备及其对水体中Cr(Ⅵ)的吸附性能

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蒙脱石(montmoriillonite,MMT)因其比表面积大,阳离子交换能力强,层间负电性和吸水膨胀性好等特点,被作为吸附材料广泛应用于水中重金属离子的吸附去除。六价铬Cr(Ⅵ)是一种剧毒的致癌物,广泛存在于油漆制造、皮革鞣制、金属抛光、电镀等工业废水中,具有持久性和不可生物降解性,且在环境中容易迁移,严重威胁着人类社会和自然生态环境,因此有效地去除水体中的Cr(Ⅵ)具有重要的意义。本论文以构筑高效环境友好型的新型吸附剂为目的,制备出两种新型的改性蒙脱石吸附材料:聚合羟基铁铝改性蒙脱石(Fe/Al-Mt)和聚乙烯亚胺改性蒙脱石(PEI-Mt),并将这两种吸附剂用于水中Cr(Ⅵ)离子的吸附去除研究。深度探讨了吸附接触时间、Cr(Ⅵ)初始浓度、溶液pH、共存阴离子和温度等因素对吸附的影响,并通过吸附实验结果和吸附材料表征分析,对吸附过程和吸附机理进行阐述,从而为相关环境友好型蒙脱石吸附材料的设计及在水处理中的应用提供一定的理论参考。主要研究工作有以下两个方面:以钠基蒙脱石为原料,采用离子交换法分别制备了7种不同Fe/Al摩尔比的聚合羟基铁铝改性蒙脱石,并利用X-射线衍射光谱(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和Zeta电位仪对改性前后的蒙脱石样品进行表征分析。吸附过程采用拟一级动力学模型和拟二级动力学模型拟合,结果表明拟二级动力学模型能够很好地拟合整个吸附过程的动力学数据。在六价铬Cr(Ⅵ)初始浓度为50mg·L-1,pH=6.0,吸附剂投加量8g·L-1,27℃条件下,各改性蒙脱石对Cr(Ⅵ)表现出不同的吸附性能,其中Fe/Al摩尔比为5:1的改性蒙脱石(5:1)Fe/Al-Mt对Cr(Ⅵ)的吸附效果最好,最大吸附量能达到4.995 mg·g-1,对Cr(Ⅵ)的去除率达到99.91%,比未改性的蒙脱石提高了99.46%;其次是(15:1)Fe/Al-Mt和Fe-Mt,对Cr(Ⅵ)的吸附量为4.7038 mg·g-1和4.672 mg·g-1,比未改性的蒙脱石分别提高了90.22%和90.19%;七种改性蒙脱石对Cr(Ⅵ)的吸附量顺序为(5:1)Fe/Al-Mt>(15:1)Fe/Al-Mt>Fe-Mt>(1:1)Fe/Al-Mt>(1:15)Fe/Al-Mt>Al-Mt>(1:5)Fe/Al-Mt。实验结果表明,聚合羟基铁铝改性蒙脱石是一种具有潜在利用价值的Cr(Ⅵ)吸附剂。采用离子交换法成功制备了聚乙烯亚胺-蒙脱石(PEI-Mt)吸附剂,并用于水体中Cr(Ⅵ)离子的吸附。利用电子扫描显微镜(SEM)、X-射线衍射光谱(XRD)、比表面积分析仪(BET)、Zeta电位分析仪、X射线光电子能谱分析仪(XPS)对吸附剂的结构、形貌、官能团、表面电荷、元素组合和价态等进行表征。研究了接触时间、Cr(Ⅵ)离子初始浓度、溶液pH、共存阴离子及温度等对吸附剂吸附Cr(Ⅵ)离子的影响.实验结果表明:吸附剂对Cr(Ⅵ)离子的吸附量随着pH的增大而减小,随着温度的升高而增加,且一定的离子强度有助于吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附。吸附过程能较好地用伪二级动力学模型和Langmuir模型进行拟合。吸附剂在Cr(Ⅵ)离子初始浓度为300mg·L-1,pH=3.0,温度为25℃的条件下的最大吸附量可高达24.558mg·g-1。吸附剂制备过程简单,吸附效果显著,是一种具有潜在利用价值的Cr(Ⅵ)离子吸附剂。
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