【摘 要】
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金属有机骨架化合物是一类具有广阔应用前景的新型多孔材料。它是由过渡金属离子或金属簇与有机配体通过分子组装和晶体工程的方法得到的具有一定尺寸和形状带空腔的金属-有
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金属有机骨架化合物是一类具有广阔应用前景的新型多孔材料。它是由过渡金属离子或金属簇与有机配体通过分子组装和晶体工程的方法得到的具有一定尺寸和形状带空腔的金属-有机骨架晶体材料,其次级构筑单元与分子筛具有类似的拓扑结构。由于金属有机骨架化合物具有丰富的、可修饰的骨架结构,大范围的孔径分布,金属中心的多样性等优点,这种材料在催化方面具有着巨大的潜在应用价值。作为金属有机骨架化合物一个子类,沸石咪唑骨架化合物(ZIFs)的晶体结构与一些已知的沸石拓扑结构相同,因此本论文选择ZIFs来研究其催化反应特性。
首先,本论文通过改良的水热法合成了Co(im)20.5DMA和Co(im)20.5DMF金属配位聚合物,并通过红外光谱、热重、紫外光谱、X-射线单晶衍射、扫描电镜和元素分析等方法对其进行了表征,系统的研究了它们的晶体结构、荧光性质、热稳定性、形貌以及组成等物化性质。二,成功的将金属有机骨架化合物Co(im)20.5DMA应用于Knoevenagel缩合反应,在溶剂或无溶剂条件下都展示了出色的催化效率。进一步将该材料应用于乙二醇和乙苯氧化反应,其中乙二醇可以被直接氧化为乙二酸,但没有生成乙醇酸选择性;在无溶剂有氧条件下,乙苯氧化生成苯乙酮的转换率和选择性分别为42％和51.7％。
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