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能源紧缺，是人类当前面临的严重危机，为了解决这个问题，新能源的开发迫在眉睫。能源的存储和转换技术是新能源开发过程中的关键。因此，现阶段需要大力发展合适的能源存储和转换器件。超级电容器功率密度高，循环寿命长且环境友好无污染，是目前备受关注的能源器件。但是，它低的能量密度无法满足实际应用的需求，而大大地限制了超级电容器的应用。锂离子电池无记忆效应，可重复充放电且能量密度高也是能源领域的研究重点。然而,较低的功率密度致使充电速率慢成为锂离子电池最大的缺点。这些性能的好坏都与电极材料息息相关，因此，目前对这两类能源器件的研究工作主要集中在电极材料上。碳材料是超级电容器和锂离子电池电极的主要材料。石墨炔（Graphdiyne）作为石墨烯的同素异形体，独特的平面多孔结构赋予了它优异的性质，如比表面积大，高的载流子迁移率，以及半导体性质。本文以能源转换和存储为出发点，通过基于密度泛函理论的第一性原理计算系统地研究二维石墨炔作为超级电容器和锂离子电池电极的性能。并且我们采用了硼和氮原子掺杂的改性方法来进一步提高它们的性能。主要的研究成果如下：
①通过第一性原理计算系统地研究了硼和氮原子掺杂的石墨炔的几何结构，稳定性，电子结构和量子电容。我们发现硼和氮原子的掺杂得到了较低的形成能，并且使石墨炔从半导体转换成了优异的金属，这源于掺杂导致的费米能级往价带和导带的移动。通过分析一系列浓度的掺杂后得到的量子电容，我们发现，硼原子和氮原子掺杂后的石墨炔在负极和正极电压区域的量子电容分别达到了4317F/g和6150F/g。这是其它二维材料都未曾达到过的，说明硼和氮原子掺杂后的石墨炔分别适合于非对称超级电容器的负极和正极。基于石墨炔高的比表面积，独特的多孔结构和可调谐的电子结构，我们相信它在超级电容器等能源存储器件中拥有十分巨大的应用潜力。
②第二项工作我们结合第一个课题的研究成果，探究了硼和氮原子掺杂的石墨炔作为锂离子电池电极的性能。研究发现，硼和氮原子的引入不会改变锂离子在材料表面的最稳定吸附位。硼原子不仅减小了带隙，还将锂离子与材料之间的吸附能从未掺杂时的-2.34eV提高至-3.64eV，吸附强度得到了增强；氮原子对石墨炔吸附单个锂离子的吸附稳定性的影响不大，但是氮原子使材料的费米能级向导带移动。它们都增强了电极的导电性，这对提高锂离子电池电极性能而言非常有帮助。计算锂离子在材料表面的迁移势垒，我们发现，相比于未掺杂的石墨炔，硼和氮原子大幅地降低了锂离子在石墨炔表面的迁移势垒。逐步增加材料表面吸附的锂离子数量，计算其吸附能发现，硼和氮原子都增大了体系吸附多个锂离子时的吸附强度。基于稳定性和导电性的提高，迁移势垒的降低以及多锂离子吸附稳定性的增强，我们认为硼和氮原子的掺杂对于提高石墨炔作为锂离子电池电极时的性能起到了十分有意义的作用。
①通过第一性原理计算系统地研究了硼和氮原子掺杂的石墨炔的几何结构，稳定性，电子结构和量子电容。我们发现硼和氮原子的掺杂得到了较低的形成能，并且使石墨炔从半导体转换成了优异的金属，这源于掺杂导致的费米能级往价带和导带的移动。通过分析一系列浓度的掺杂后得到的量子电容，我们发现，硼原子和氮原子掺杂后的石墨炔在负极和正极电压区域的量子电容分别达到了4317F/g和6150F/g。这是其它二维材料都未曾达到过的，说明硼和氮原子掺杂后的石墨炔分别适合于非对称超级电容器的负极和正极。基于石墨炔高的比表面积，独特的多孔结构和可调谐的电子结构，我们相信它在超级电容器等能源存储器件中拥有十分巨大的应用潜力。
②第二项工作我们结合第一个课题的研究成果，探究了硼和氮原子掺杂的石墨炔作为锂离子电池电极的性能。研究发现，硼和氮原子的引入不会改变锂离子在材料表面的最稳定吸附位。硼原子不仅减小了带隙，还将锂离子与材料之间的吸附能从未掺杂时的-2.34eV提高至-3.64eV，吸附强度得到了增强；氮原子对石墨炔吸附单个锂离子的吸附稳定性的影响不大，但是氮原子使材料的费米能级向导带移动。它们都增强了电极的导电性，这对提高锂离子电池电极性能而言非常有帮助。计算锂离子在材料表面的迁移势垒，我们发现，相比于未掺杂的石墨炔，硼和氮原子大幅地降低了锂离子在石墨炔表面的迁移势垒。逐步增加材料表面吸附的锂离子数量，计算其吸附能发现，硼和氮原子都增大了体系吸附多个锂离子时的吸附强度。基于稳定性和导电性的提高，迁移势垒的降低以及多锂离子吸附稳定性的增强，我们认为硼和氮原子的掺杂对于提高石墨炔作为锂离子电池电极时的性能起到了十分有意义的作用。