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作为陆海相互作用的过渡地带,河口在陆地生态系统和海洋生态系统间起着重要的连接作用,是陆源有机污染物向海输移扩散的重要通道。针对河口多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)日益严重的水环境问题,本文选取PAHs污染较为严重的珠江三角洲的重要入海通道—虎门河口为研究对象,于2011年1月始逐月连续在固定观测点按照水文规范五点法采集水样,并同步观测河口水文数据。以33种母体PAHs及44种烷基化PAHs为目标化合物,研究虎门河口水体中PAHs浓度、组成、分布、来源及其季节变化,分析影响PAHs行为季节变化的因素,并以河口动力结构为切入点,探讨河口盐淡水混合、河口环流及细颗粒泥沙运动等对PAHs输运过程的影响,探究河口PAHs迁移扩散的动力机制。 虎门河口水体检测出超过62种PAHs总量月均浓度值为890.98ng/L,其中溶解相和颗粒相PAHs月均浓度值分别为276.58ng/L、614.40ng/L。虎门河口PAHs浓度表现出季节变化特征,洪季(4月到9月)浓度约为枯季(1月-3月、10月-12月)浓度的1.5倍。从PAHs组成来看,虎门河口PAHs总量、溶解相和颗粒相均以低环数(2-ring和3-ring)为主;河口PAHs组成表现出季节变化特征。 虎门河口PAHs浓度和组成的季节变化受到河口水文要素和人类活动的综合影响。降水和径流季节变化对于PAHs输入影响显著;河口悬沙浓度、盐度和温度影响PAHs分配过程。此外,虎门河口PAHs主要源自交通源污染、焦炉冶炼排放、煤炭燃烧等,其来源受人类活动季节变化影响也表现出季节变化特征,对河口PAHs组成的季节变化产生重要影响。 河口PAHs输运过程受到河口盐淡水混合、河口环流、细颗粒泥沙运动等动力过程的影响。河口盐淡水混合过程对PAHs垂向交换和扩散影响显著,其中水体混合造成垂向湍流扩散作用强烈,PAHs垂向分布均匀,水体层化抑制垂向扩散作用,PAHs垂向分布相对不均匀,如枯季盐淡水垂向混合较洪季均匀,其溶解相PAHs垂向分布也较洪季均匀。河口环流是控制PAHs输运的重要动力,河口表层水体PAHs受径流影响作用明显,底层水体PAHs受高盐水体入侵的影响显著。细颗粒泥沙是河口PAHs重要载体,河口悬沙的物理性质(包括浓度、粒径和级配)对颗粒相PAHs分布产生重要影响,表现在PAHs对不同物理性质的悬沙富集程度不同;颗粒相PAHs会随着细颗粒泥沙的垂向运动而扩散,如细颗粒泥沙垂向扩散作用强,造成颗粒相PAHs垂向分布均匀。此外,河口涨落潮过程也对PAHs输运产生影响,对比洪季(8月)涨落潮过程PAHs河口单宽输运通量发现珠江PAHs经河口净向海输运,径流输入是虎门河口PAHs主要输入方式。