氯酚磁性多胺碳纳米萃取体系的设计及应用

来源 :宁波大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cdelphiboy
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氯酚(CPs)是常用的消毒剂、杀虫剂、除草剂和木材防腐剂,在工农业中大量使用,从而造成不同程度的环境污染。CPs具有毒性,经口、皮肤接触等途径进入体内,对人体健康产生影响。美国环保局将 CPs列为优先控制的污染物,因此,建立高效,灵敏的分析方法检测环境中的CPs是非常有必要的。磁性固相萃取(MSPE)是一种以磁性材料为吸附剂的样品前处理技术,具有分离过程简单、快速等优点。吸附剂是 MSPE的核心部分,因此本论文旨在合成具有高吸附性能的磁性多胺碳纳米材料为吸附剂,并开展对水环境中CPs萃取体系的研究。具体内容如下:  1、磁性多胺碳纳米管(Fe3O4@SiO2-MWCNTs)复合材料的制备、表征及萃取体系研究:将羧基化的碳纳米管(MWCNTs-COOH)包覆在磁性二氧化硅纳米粒子(Fe3O4@SiO2)表面制备出新型具有核壳结构的磁性多胺碳纳米管(Fe3O4@SiO2-MWCNTs)复合材料,并采用透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)、振动样品磁强计(VSM)等进行表征。将其作为吸附剂富集水样中的五氯酚(PCP),评价其吸附性能。结果表明,Fe3O4@SiO2-MWCNTs在溶液 p H值2.5时对 P C P吸附能力最大;其吸附动力学行为能够较好符合二级吸附模型;其吸附等温线较好符合Freundlich等温模型;热力学研究发现吸附过程在自然状态下是自发放热的过程。  2、磁性多胺氧化石墨烯(NH2-MP@GO)复合材料的制备、表征及其萃取体系研究:以偶氮二异丁腈(AIBN)作为引发剂,二乙烯基苯(DVB)为交联剂,通过沉淀聚合法将甲基丙烯酸环氧丙酯(GMA)包覆在 Fe3O4粒子表面,制备具有核壳结构的Fe3O4@poly(DVB-co-GMA)磁性粒子(M P),通过共价键作用将乙二胺包覆在磁性粒子表面制备成磁性多胺聚合物(NH2-MP),再通过酰胺反应使NH2-MP嫁接在氧化石墨烯表面,合成具有平面结构的磁性多胺氧化石墨烯(NH2-MP@GO)复合材料,通过TEM、FTIR对其表征。将其作为 MSPE的吸附剂萃取样品中的C P s,用超快速液相色谱串联质谱法(UFLC-MS/MS)测定。结果显示,在最优的实验条件下,该方法的检测限在0.16~2.8ng/L范围,定量限在0.6~9.2ng/L范围。对水样的加标浓度进行测定,回收率为86.4~99.8%,日间和日内的RSD均小于10%,此方法具有很好的重现性。  3、姚江流域水体的监测与评价:采用建立的MSPE-UFLC-MS/MS检测方法对宁波市姚江流域江水和河水表层水中的CPs含量进行了监测,采用美国国家科学院(NAS)推荐的评价方法对水环境中 CPs进行健康风险评估。结果显示2-CP和2,4-DCP的非致癌风险值分别是1.70×10-3和1.48×10-4,均小于EPA推荐的风险阈值“1”,认为表层水2-CP和2,4-DCP对当地居民的健康不会产生危害。PCP的致癌风险值2.96×10-5,低于国际辐射防护委员会(ICRP)提出的最大可接受风险水平5×10-5,认为水体中的PCP对当地居民不会产生致癌风险。
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