【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）是现阶段最受关注的大气污染物之一,目前在VOCs废气处理中,微纳米气泡协同臭氧技术方兴未艾。微纳米气泡展现出独特的物理、化学及生物学特性,超出了人们对传统气泡的认识,同时微纳米气泡具有发生设备简单、反应条件温和、无二次污染、适用性广等优点,目前已被广泛应用到环境工程各个领域。但现阶段对微纳米气泡的基础物理性质、整体尺寸效应、界面效应、生物效应等潜在特性的认识还有待深入。本文
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挥发性有机物（VOCs）是现阶段最受关注的大气污染物之一,目前在VOCs废气处理中,微纳米气泡协同臭氧技术方兴未艾。微纳米气泡展现出独特的物理、化学及生物学特性,超出了人们对传统气泡的认识,同时微纳米气泡具有发生设备简单、反应条件温和、无二次污染、适用性广等优点,目前已被广泛应用到环境工程各个领域。但现阶段对微纳米气泡的基础物理性质、整体尺寸效应、界面效应、生物效应等潜在特性的认识还有待深入。本文旨在研究微纳米气泡物理性质、微纳米气泡协同臭氧氧化降解VOCs效能评价、以及催化剂对臭氧微纳米催化氧化降解VOCs效能和机理等问题。本文主要研究内容及结论如下:（1）微纳米气泡的物理性质研究。对比研究了气体分散剪切与高压溶气释气两种微纳米气泡发生方式制备溶氧气泡水的性能及影响因素,发现气体分散剪切发生方式制备溶氧微纳米气泡水溶解氧含量更高,气泡浓度却低于高压溶气释气方式。制备温度越高,溶解氧含量越低,气泡浓度变化不大,表明水中溶解氧含量与气泡浓度并无直接关联,相反气泡浓度随着剪切次数的增加而增加。批量样品储存性能测试显示,储存温度越低,溶解氧含量越高,封装预留的空体积越小,溶解氧含量越高,储存前期溶解氧含量快速下降,之后随着储存时间延长变化不大。纳米颗粒示踪仪（NTA）测试显示纳米气泡浓度基本维持在同一水平甚至有所升高,粒径分布范围维持50～500 nm,集中分布在100～200 nm。（2）微纳米气泡协同臭氧氧化降解VOCs效能评价。降解不同类型的VOCs分子对比实验显示,微纳米气泡协同臭氧氧化工艺对低水溶性的VOCs分子氧化降解为主,液相吸收作用为辅;对高水溶性的VOCs分子液相吸收为主,氧化降解作用为辅。选择低水溶性甲苯为目标VOCs分子,系统研究发现:臭氧浓度越高,甲苯降解率越高,并且容积负荷随臭氧浓度的增加,几乎线性增加;高压溶气释气发生方式,甲苯降解率更高;低温能提高甲苯容积负荷。体系p H值影响较小,反应平衡后的降解率相差不大。将容积负荷作为评价指标,发现特定工况下,存在临界进气量（或临界停留时间）,小于临界进气量（或大于临界停留时间）时容积负荷维持在同一水平。相比传统微孔曝气方式,同等工况下微纳米曝气方式的容积负荷从0.27 mg/（L·min）提高到了0.42 mg/（L·min）。在工业级臭氧浓度下,再次验证容积负荷随臭氧浓度几乎线性增长,为实际工程应用提供理论指导和计算依据。（3）微纳米气泡协同臭氧催化氧化降解VOCs效能评价。对比研究了三类均相催化剂（Mn（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）、Fe（Ⅱ））和一类非均相催化剂（Fe OOH）协同臭氧微纳米气泡催化氧化VOCs的降解效能,研究表明:四类催化剂均能不同程度的提升体系的容积负荷,Mn（Ⅱ）催化剂效果最优;四类催化体系臭氧利用均不低于95%,但均相催化体系的甲苯氧化矿化率均高于非均相催化体系;四类催化体系液相TOC均逐渐累积,其中,Mn（Ⅱ）催化体系液相TOC累积量最大,Cu（Ⅱ）催化体系液相TOC累积量最小。（4）微纳米气泡协同臭氧催化氧化降解VOCs机理研究。基于GC-MS对降解产物进行分析,结果表明:四种催化体系的液相和气相中的降解产物类型均相似,但降解产物浓度有差异;选取降解效果最好的Mn（Ⅱ）体系进一步分析发现,液相产物组分比气相产物组分多而杂,降解产物是C2～C30之间的烷烃、烯烃、羧酸类、酯类、酮类、醛类、醇类物质等,表明液相发生了复杂的断链、加成和开环反应;气相中降解产物主要包括苯甲醛、苯酚、甲基苯酚同分异构体,以及少量苯甲酸、环氧丁烯醛、甲酸、乙苯等。同时基于降解产物推测了臭氧的直接氧化和间接氧化的降解路径。
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