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弛豫型铁电固溶体(1-x)PbMg1/3Nb2/3O3-xPbTiO3((1-x)PMN-xPT)单晶和多铁性材料BiFeO3因其优异的物理性能和广阔的应用前景备受研究者的关注。本文主要通过拉曼散射技术和光致发光技术针对准同相界的(1-x)PMN-xPT单晶的结构特性与光学特性，多铁性材料BiFeO3的结构特性以及相关元激发进行了系统的研究，探索其物性对应的微观机制。 本文首先通过显微拉曼散射技术对准同相界的0.65PMN-0.35PT单晶进行了变温拉曼散射研究，并且首次在1000-2000cm-1频率范围内观察到了5个新的拉曼振动模式，根据群论和泛频以及组合模式的拉曼选择定则对其拉曼振动模式进行了指认，并结合二阶拉曼振动模式对称性类型的计算证明0.65PMN-0.35PT单晶在77K时属于原胞中包含一个ABO3分子的三方相结构的C3v5(R3m)空间群。随着温度升高，样品经历了三方→四方→立方的晶体结构转变。除此以外，本文还针对准同相界的中间组分0.67PMN-0.33PT单晶进行了变温拉曼散射和光致发光研究，发现其在相变点附近非常宽的温度范围内一直处于多相共存状态，但是在每个温度区间都有一个占据主导的相结构，这种结构特性很可能是准同相界的(1-x)PMN-xPT单晶具有巨大的压电和机电性能的原因。其次，本文还进行了电场诱导0.65PMN-0.35PT单晶相变研究，发现当沿[010]方向外加电场强度为18kV/cm时，样品发生了三方→A型单斜相的转变。通过比对温度诱导和电场诱导0.65PMN-0.35PT单晶发生相变过程中不同晶体结构下其偏振拉曼光谱的线型特征的变化，我们给出了0.65PMN-0.35PT单晶在不同晶体结构时拉曼光谱中不同振动模式特征的定量区别，这为通过拉曼散射技术对(1-x)PMN-xPT材料的晶体结构研究提供参考，也为加深对该材料体系的微结构性质的认识和深入研究以及探索其优异的物理性能提供帮助。 本文还通过拉曼散射技术对多铁性材料BiFeO3体系进行了研究。首先研究了磁退火对BiFeO3纳米颗粒声子行为的影响，研究结果表明，磁退火过程调制了BiFeO3纳米颗粒中螺旋自旋排列结构从而改变了体系中的自旋-声子耦合，并且自旋-声子耦合随着磁退火强度的增加而增强，这为进一步改善及应用该体系的磁电耦合提供了必不可少的帮助。除了BiFeO3体材的研究外，我们还通过拉曼光谱研究了在(001)取向SrTiO3衬底上沉积的600nm厚BiFeO3薄膜的结构特性，发现此厚度的BiFeO3薄膜在制备态处于单斜和三方结构的共存，且三方相占据主导。有意思的是，我们在具有单斜对称性的BiFeO3薄膜中观测到了超强的双声子振动模式(位于1320cm-1)，而且发现该模式的峰强随激发波长变化而发生巨大改变。我们认为该模式可以作为指认BiFeO3薄膜单斜晶体结构的一个非常直接而又简便的检测手段。我们还发现在532nm激光激发时1800-3000cm-1频率范围内BiFeO3薄膜的拉曼光谱中出现之前没人报道过的三个新峰，这些新峰的具体起源正在进一步研究中。