【摘 要】
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镁空气电池具有能量密度高（3910 Wh/kg）、理论电压高（3.09 V）、理论比容量大（2205 m Ah/g）、成本低、重量轻、环境友好和镁储量丰富等众多优点,表现出巨大应用潜力。在其阴极,氧还原催化剂提供着关键的催化作用,承担着加快阳极材料在电解液中与氧气反应的任务。因此,阴极氧还原催化剂的性能直接影响整个电化学体系的性能（能量效率、速率、寿命和成本等）,其对于镁空气电池的最终性能表现起着
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镁空气电池具有能量密度高（3910 Wh/kg）、理论电压高（3.09 V）、理论比容量大（2205 m Ah/g）、成本低、重量轻、环境友好和镁储量丰富等众多优点,表现出巨大应用潜力。在其阴极,氧还原催化剂提供着关键的催化作用,承担着加快阳极材料在电解液中与氧气反应的任务。因此,阴极氧还原催化剂的性能直接影响整个电化学体系的性能（能量效率、速率、寿命和成本等）,其对于镁空气电池的最终性能表现起着至关重要的作用。所以,寻找高性能、高效、耐用、低成本、稳定的氧还原（ORR）催化剂是发展金属空气电池的关键所在。论文采用操作简单、成本低廉的一步水热和二步水热法以及高温热解法制备了不同形貌的Co3O4及其碳氮复合材料,对实验产物进行了微观形貌和晶体结构的表征,还运用电化学工作站和旋转圆盘电极测试了其电化学性能的。主要研究内容和结果如下:（1）以醋酸钴作为钴源,通过加入不同的碱源,溶剂以及活性剂,采用一步水热法制备出了三种不同微观形貌（棒状、球状、片状）的Co3O4。讨论分析了形貌形成的机理。比表面积测试和电化学性能测试结果表明,三种不同形貌的Co3O4都具有一定的氧还原催化活性,其中具有最大比表面积的棒状Co3O4活性最高,其起始电位和半波电位分别为0.78 V和0.62 V,和商业Pt/c还有一定差距,但为后续的改性制备复合材料做了铺垫。（2）通过两步水热法,先制备出碳氮复合材料（N-C）,然后与不同金属氧化物进行复合制备出了颗粒状的纳米Co3O4-CeO2/N-C复合材料,作为对比也同时制备Co3O4/N-C和CeO2/N-C复合材料。其中Co3O4-CeO2/N-C表现出最好的催化活性,其起始电位和半波电位分别为0.88 V和0.72 V,接近商业Pt/c的0.91 V和0.74V。而且经过5000次循环后,其半波电位只左移了25 mV。（3）采用二甲基咪唑作为有机配体,加入金属盐,通过水热法制备出Co-MOF前驱体,然后在Ar气氛下采用高温热解法,在900℃高温下热解为菱形十二面体的Co-MOF-900Ar材料,作为对比,同时也制备了在空气气氛下进行热解和在700℃条件下进行热解的实验产物。其中在900℃Ar气氛下热解的实验产物具有最好的催化活性,其起始电位和半波电位达到了0.86 V和0.71 V,接近于商业Pt/c催化剂。并且经过5000次循环后,其半波电位只左移了22 mV,而商业Pt/c催化剂经过5000次循环后半波电位左移了30 mV,可见,它表现出更好的循环稳定性。
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