金属氧化物修饰石墨碳毡电极阳极氧化有机污染物的性能与机理研究

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:aaronfly08
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工业废水中存在的有害合成有机污染物是对生态系统平衡和人类健康的潜在威胁。有毒有害化合物的管理迫切需要环境友好型和经济上可行的技术。阳极氧化(AO)被认为是一种清洁的技术,它是通过电子转移反应将有害的有机污染物转化为低毒甚至无毒状态。石墨碳毡因为其价格便宜,且具有良好的化学性能和导电性,常常被用作电极材料。但由于在较高电压下,碳毡表面很容易被破坏,从而材料性能会下降,所以近些年在碳毡上负载一些金属氧化物,提高材料稳定性和催化活性已经成为了研究热点。本文通过将金属氧化物负载到石墨碳毡上,得到性能良好的复合电极,利用这些电极来处理废水中的有机污染物,实现了良好的效果。双电极体系中,利用Fe3O4/石墨毡(GF)复合阳极在0.6 V电压下对25 mg L-1苯酚进行阳极氧化,第一个循环中,78 h内苯酚能够被完全去除,TOC能在90 h内被完全去除。随着循环实验的进行,苯酚的去除效率不断提高。经历8个循环以后,苯酚在O2和阳极电场的协同作用下完全去除的时间稳定在48 h内,同时完全矿化的时间稳定在51 h内。该过程的阳极氧化是通过O2参与,在碳毡表面的催化活性中心进行的,而非自由基原理。Fe3O4/GF复合阳极对苯酚的降解效率明显高于空白碳毡,这与Fe3O4加速电子转移有关。Fe3O4与碳毡之间电子转移的内在联系是Fe-C和Fe-O-C键。在循环过程中,由于Fe-C和Fe-O-C键的强化,苯酚在循环过程中的降解效率自发增强。为了得到具有更好的催化性能的复合材料,通过筛选并制备了 MnO2/GF复合电极。三电极体系下,将该电极用于处理50mgL-1的亚甲基蓝溶液,降解效率较之前有了很大的提高。亚甲基蓝溶液可以在120 min内实现97.7%的降解率,TOC可以在3 h内被完全去除。与空白碳毡相比较,降解效率被极大程度地提高。将所制备的材料用于刚果红,碱性品红和中性红染料的处理,这些染料同样能实现很好的降解效果。研究结果表明,O2和阳极电场是该降解过程所必需的条件,且所产生的羟基自由基(·OH)对降解有很大的贡献。这种以金属氧化物修饰的石墨碳毡电极,能在低能耗的操作条件下,有效地降解水体中的有机污染物,表明所制备的复合材料在有机污染物废水处理中具有潜在的应用前景。
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