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过渡金属氧化物丰富的电子、光学和磁学性质及其多样的电子相变是氧化物电子学产生多种功能的基础。钙钛矿锰氧化物是一类典型的强关联电子体系,表现出庞磁电阻效应,电荷/轨道有序态,以及相分离现象等一系列奇异性质。特别地,锰氧化物的各种电荷/轨道有序态对磁场、电场、光照、以及压力等外界扰动都非常敏感,在氧化物电子学领域具有广阔的应用前景。然而,由于应力以及界面效应的影响,锰氧化物薄膜中的电荷/轨道有序相变往往被抑制使相关研究进展缓慢。本文系统研究了应力对锰氧化物薄膜电荷/轨道有序的影响规律以及电荷/轨道有序对相应p-n异质结整流行为的影响。取得的主要结果如下:
1.系统研究了衬底取向及薄膜厚度对Bi0.4Ca0.6MnO3薄膜电荷/轨道有序的影响,发现(011)取向薄膜承受剪切应力,且随膜厚的增加,沿[0-11]方向的应力要比[100]方向弛豫的快。这种各向异性应变是电荷/轨道有序形成的直接原因,并使(011) Bi0.4Ca0.6MnO3薄膜出现一约50 nm的临界厚度,低于50 nm的薄膜没有电荷/轨道有序而处于临界厚度区域(50-100nm)的薄膜可能出现一些新型的电荷/轨道有序态。
2.利用(011)取向锰氧化物薄膜面内应力的各向异性,研究了应力调节的晶格对锰氧化薄膜输运性质的影响。研究发现,在Bi0.4Ca0.6MnO3薄膜中随着alc的数值从1.01连续变化到1.04,其输运各项异性pa/pc可以从1到13连续可调,并遵从pa/pc~685.4(a/c)的关系。研究还发现上述关系具有普适性。
3.利用霍尔效应研究了Bi0.4Ca0.6MnO3的电荷/轨道有序现象。发现电荷/轨道有序的形成导致了Bi0.4Ca0.6MnO3的载流子浓度n随温度的降低呈指数下降,并遵循一种热激活的导电行为:n∝exp(-EH/kBT)。这种热激活行为可能与载流子跃过由电荷/轨道有序导致的带隙过程有关。同时,研究表明锰氧化物电荷/轨道有序形成时电阻率的升高主要源于载流子浓度n的下降,而磁电阻则主要归因于磁场导致的迁移率的增大。
4.在处于电荷无序到电荷有序过渡区域(50-80 nm)的Sm0.5Ca0.5MnO3薄膜中,发现了具有很强方向依赖性的庞磁电阻效应,13 T磁场下[0-11]方向与[100]方向的庞磁电阻效应之比约为1000。角度依赖的磁电阻研究表明伴随着电荷/轨道有序的熔化,各向异性磁电阻符号发生了反转。进一步分析发现庞磁电阻效应的各向异性源于薄膜中各向异性的自旋-轨道相互作用,并可能与磁场诱导的CE-型电荷轨道有序态到A-型轨道有序态的相变有关。
5.研究了电荷/轨道有序对锰氧化物p-n结整流行为的影响,并通过适当的应力调节,在超薄(~5nm)的(011)取向La7/8S1/8MnO3(LSMO)薄膜中实现了电荷/轨道有序,并首次明确观测到由LSMO的绝缘体→金属→绝缘体相变引起的相应p-n结界面势垒的变化。分析表明LSMO顺磁绝缘态-铁磁金属态相变以及电荷/轨道有序相变引起的费米面的变化是异质结界面势垒变化的原因。
6.利用化学腐蚀+热处理的方法成功地获得了TiO2单一终止层且单胞级平整的(001) SrTiO3衬底表面,并在其上实现了LaAlO3薄膜的层状外延生长。此外,作者还在纳米尺度上实现了电场对LaAlO3/SrTiO3界面高低电阻态的调控,并指出电场控制的界面电子态的重组可能是这种电致电阻转变的原因。