Cu-Fe/HZSm-5催化剂的改性及其协同等离子体活化CO2加氢合成二甲醚的研究

来源 :广西大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:onlinemaji
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
二甲醚(DME)是一种清洁燃料,可以用作民用燃料和动力燃料替代液化气和柴油,同时二甲醚也是一种重要的化学中间体,具有广泛的应用前景。CO2是主要的温室气体,利用CO2加氢合成二甲醚是转化CO2的重要途径,能够减少CO2的环境污染,缓解能源短缺。但是,CO2分子非常稳定,极难转化,研究高效的催化剂和对CO2活化后再进行反应成为CO2转化为高附加值化学品的新方法。  本文研究了CO2加氢转化为二甲醚的Cu-基催化剂的改性,并引入等离子体对反应物进行活化,研究了以下三方面内容:  首先,制备了La、Ce改性的Cu-Fe/HZSM-5复合催化剂,并将其用于CO2加氢合成二甲醚。采用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等表征方法进行分析。结果表明,与Cu-Fe-Zr催化剂相比,La、Ce能够显著减小Cu外层电子密度,提高Cu-Fe催化剂的还原能力,从而提高二甲醚的选择性。Cu-Fe-Ce催化剂比Cu-Fe-La催化剂具有更大的比表面积。La、Ce促进了CuO的分散,减小了CuO的晶粒尺寸,导致CO2转化率和二甲醚选择性的提高。La、Ce改性的Cu-Fe/HZSM-5催化剂在15h内保持稳定。  其次,采用均匀沉淀法制备了一系列不同CeO2含量的Cu-Fe-Ce催化剂,将其与HZSM-5催化剂机械混合后以CO2加氢合成二甲醚为探针反应考察催化剂的活性和稳定性。CeO2改性Cu-Fe催化剂形成了稳定的固溶体,促进了CuO的分散,减小了CuO的晶粒尺寸,降低了高分散CuO的还原温度,改变了Cu-Fe-Ce催化剂的比表面积。同时,CeO2加入Cu-Fe催化剂能够改变酸量和酸类型,促使CO2加氢合成二甲醚的催化性能提高。在V(H2)/V(CO2)为4,260℃、3.0MPa、1500mL·gcat-1·h-1的条件下,将CeO2含量为3wt%的Cu-Fe-Ce/HZSM-5催化剂用于CO2加氢合成二甲醚反应,CO2转化率、二甲醚选择性分别达到20.9%、63.1%。  再次,在CO2进入固定床反应器前,通过高压放电等离子体使CO2活化后再在CeO2含量为3.0wt%的Cu-Fe-Ce/HZSM-5上进行CO2加氢合成二甲醚反应,并研究了该过程的本征动力学。与单独使用Cu-Fe-Ce/HZSM-5催化剂相比,等离子体活化结合加氢过程时,CO2转化率、二甲醚选择性分别提高了16.3%、10.1%,说明等离子体活化作用提高了CO2的反应性能。本征动力学研究发现,甲醇合成反应、逆水煤气反应、甲醇脱水生成二甲醚反应的活化能分别为149.34kJ·mol-1、75.47kJ·mol-1、73.18kJ·mol-1,比单独使用Cu-Fe-Ce/HZSM-5催化剂时的活化能分别低了13.05kJ·mol-1、46.20kJ·mol-1、13.33kJ·mol-1,表明等离子体活化能够降低催化反应的活化能来提高CO2加氢合成二甲醚的产率。
其他文献
鼻炎治疗技术由两部分构成——针刀治疗和蝶腭神经节刺激术。针刀治疗中,分为鼻腔内治疗—针对病变鼻粘膜的直接治疗;鼻根部治疗—迎香穴刺激;颈部治疗—通过调整颈部软组织状态
  目的:观察筋骨三针法配合水针刀治疗七棘突综合症的临床疗效。方法:将368例颈七棘突综合症患者均运用筋骨针及水针刀疗法治疗,均按筋骨针及水针刀疗法"一明二严三选择"操作
  目的:研究对枕下神经卡压综合征的诊断,观察针刀松解术及手法对枕下神经卡压综合征的治疗效果.方法:针刀闭合性手术松解椎枕肌的起止点配合手法松解.结果:治愈146例,占78.92%;显
会议
  目的:借助C型臂设计一种新思路,将针刀治疗PLID由盲视变为可直视进行。方法:以影像学资料为依具,对患病椎间盘状况作客观评估。为针刀治疗选择最佳入路,侧隐窝注射消炎镇痛药
  总结186例C型臂下针刀治疗腰椎间盘突出症的治疗及护理体会,认为术前对患者全面评估及心理支持、术中医患相互配合、术后进行规范护理,可有效提高治愈率,降低复发率,减少并发
本论文主要开展Aspergillus flavus A5p1对染料脱色特性的影响,选择活性翠兰和直接紫染料为研究对象,主要结论包括:  (1)活性翠兰在430 nm处有最大吸收峰,直接紫在487 nm处有
研究背景及目的新城疫病毒(Newcasle disease virus,NDV)属于禽类病毒,能引起禽类大面积的死亡,给家禽业造成严重的经济损失。NDV病毒对人类基本不致病,但能杀死肿瘤细胞,已