【摘 要】
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二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯(以下简称DMC)在合成化学、碳资源利用和环境保护等方面均具有重大意义.本论文将气-固光催化反应技术应用于这一反应体系,并用XRD、BET、TEM、TPR、Raman、IR、UV-Vis DRS、TPD-MS和光催化反应技术系统研究了负载型金属修饰的复合半导体的表面化学结构、光吸收特性、化学吸附能力和光催化反应性能.1.采用分步浸渍-还原法制得了负载型金属一复合半导
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二氧化碳和甲醇直接合成碳酸二甲酯(以下简称DMC)在合成化学、碳资源利用和环境保护等方面均具有重大意义.本论文将气-固光催化反应技术应用于这一反应体系,并用XRD、BET、TEM、TPR、Raman、IR、UV-Vis DRS、TPD-MS和光催化反应技术系统研究了负载型金属修饰的复合半导体的表面化学结构、光吸收特性、化学吸附能力和光催化反应性能.
1.采用分步浸渍-还原法制得了负载型金属一复合半导体Cu/NiO-V<,2>O<,5>/SiO<,2>、Cu/NiO-MoO<,3>/Si<,2> 和Cu/NiO-TiO<,2>SiO<,2>,固体材料中的V<,2>O<,5>、MoO<,3>和TiO<,2>既与载体SiO<,2>表面作用形成了(V,Mo,Ti)-O-Si键联,也与组分NiO发生了复合形成(V,Mo,Ti)-O-Ni结构；材料的表面活性基元由金属位Cu,Lewis酸位V<5+>(或Mo<6+>,Ti<4+>)和Ni<2+>,以及Lewis碱位V=O键(或Mo=O键)的端氧和V-O-Ni键(Mo-O-Ni或Ni-O-Ti键)的桥氧构成.与负载型单一半导体和本体半导体相比,负载型复合半导体材料的禁带能隙Eg值增大,基元组分间的复合作用引起了光吸收性能增大,金属Cu的引入明显增强了负载型复合半导体对可见光的吸收能力.
2.CO<,2>在负载型金属一复合半导体Cu/NiO-V<,2>O<,5>/SiO<,2>、Cu/NiO-MoO<,3>/SiO<,2>和Cu/NiO-TiO<,2>/SiO<,2>表面形成了CO<,2>双齿或单齿碳酸盐、线式、剪式和高活性卧式吸附Cu-(CO)-O→V<5+>(或Mo<6+>,Ti<4+>)等多种吸附态.甲醇在三种材料表面有分子吸附态和解离吸附态两种形式,金属Cu的修饰使材料表面甲醇分子吸附态的吸附量明显减少,吸附强度有所增加.
3.光催化反应结果表明,光催化反应大大提高了反应物的转化率,而且使反应在较低的温度下就能够明显进行.负载型金属修饰的复合半导体的光催化活性优于单一半导体和未用金属修饰的半导体,材料表面对反应物的化学吸附并形成合适的吸附态是实现光催化目标反应的关键,固体材料的光吸收性能与催化活性之间存在着顺变关系.三种材料光催化活性的大小顺序为Cu/NiO-MoO<,3>/SiO<,2>>Cu/NiO-V<,2>O<,5>/SiO<,2>>Cu/NiO-TiO<,2>/SiO<,2>,在紫外灯照射,温度110～130℃、空速240 h-1及原料摩尔比CH<,3>OH:CO<,2>=2:1的条件下,光催化剂Cu/NiO-MoO<,3>/SiO<,2>上甲醇转化率为13.3﹪,DMC的光量子产率为33.6﹪,其选择性为90.2﹪.
4.根据实验结果,探讨了光催化CO<,2>和甲醇合成DMC的反应机理.并从半导体的复合效应、金属修饰作用和热一表面一光协同效应方面总结了固体材料的光催化反应规律,为该反应过程固体材料的优化设计提供了理论和实验依据.
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