论文部分内容阅读
抗生素是一类与人类日常生活密切相关的化合物，广泛用于医疗卫生，畜、禽、水产等养殖行业，促进和保障了人类生产和生活活动的顺利发展。但不合理的使用方式、不完善的管理体制及缺乏有效的控制技术，导致大量的抗生素在被使用过程中或在使用后进入环境，成为普遍检出的新兴污染物，威胁着人类身体健康和环境生态安全。我国正处于快速城镇化推进时期，但城镇化速度与质量不匹配，资源高消耗（如能源）和低成本（如廉价劳动力）仍是现阶段城镇化的主要模式，易引发尖锐的环境问题。经济发展与环境污染的矛盾也将是我国当前新型城镇化建设过程中最突出的问题。因此，认知城镇化过程抗生素环境行为规律，将提升国家对抗生素环境残留的综合监管能力，增强国家应对快速城镇化环境问题能力，服务于“新型城镇化”环境保护、食品与饮用水安全、保障国民健康等重大国家战略需求。我国抗生素环境残留特征与西方发达国家存在一定差异，加上我国城镇化国情的特殊性，难以直接利用已有的研究成果来指导我国抗生素环境残留的甄别、管理与防治。因此，立足于我国国情，以典型城镇化流域为对象，研究城镇化过程抗生素环境行为规律，对新型城镇化建设过程中抗生素环境污染管理与防治具有非常重要的理论和现实意义。 本研究以三条典型城镇化小流域为研究对象，分析不同城镇化阶段和景观格局水环境抗生素残留的梯度响应。以此为依据，扩展至正快速城镇化的中型城市所在流域，通过空间尺度的源解析，研究同一城市主体不同城镇化水平抗生素环境残留的梯度响应。在此基础上，在实验室开展城镇化水平/过程梯度下沉积物环境在抗生素选择压力下的氮循环响应研究，以此诠释城镇化过程，抗生素环境残留的生态服务功能（以氮循环为例）响应。研究结果表明: 1)城镇化小流域水环境中目标抗生素浓度具有较大的变异性，其浓度范围分别为未检出-4640 ng L-1（地表水）和未检出-5616 ng g-1（表层沉积物），四环素类和大环内酯类（红霉素）抗生素是主要的污染物。沿着城镇化梯度（城镇用地比例）递增，即赤湖溪（低）→坂头水库流域（中）→洛阳江（高），地表水中磺胺对甲氧嘧啶、磺胺喹恶啉、磺胺二甲嘧啶抗生素浓度呈现降低的趋势，其中赤湖溪地表水中这三者的浓度要显著高于坂头水库流域和洛阳江(p＜0.05)。城镇化程度高的流域（洛阳江）主要以人用抗生素残留（大环内酯类）为主，而其它两条流域四环素类和磺胺类抗生素占大部分。坂头水库流域抗生素浓度空间特征分析表明，农业区，农业与城镇混合区，抗生素检出显著（以四环素类和磺胺类为主）高于位于河口的城镇区。这说明城镇化是影响环境抗生素残留组成的重要因子，抗生素环境残留表现出城镇化梯度响应。 2)城市流域（甬江流域宁波段）表层沉积物中共检出14种抗生素，四环素类和喹诺酮类抗生素是主要的污染物。源解析结果表明抗生素显著残留区与医院、畜禽和水产养殖场密集区具有显著的空间一致性。但污水处理厂与相邻位置表层沉积物的抗生素残留表现不显著，推测这与河水稀释作用有关。同一城镇化过程不同的城镇化水平（市中心区和郊区）的抗生素残留水平和组成存在差异性。在郊区兽用抗生素如金霉素检出显著;而在市中心区人用抗生素如喹诺酮类的残留浓度较高。 3)抗生素残留沉积物氮循环响应结果表明，随着土霉素暴露浓度的升高，表层沉积物氮循环的氨化、硝化和反硝化活性总体呈现下降的趋势，且不同暴露浓度间存在显著差异(p＜0.05)。不同城镇化水平的沉积物土霉素暴露实验结果表明，低浓度和高浓度暴露下，沉积物氨化、硝化和反硝化活性存在显著性差异(p＜0.05)，农业区沉积物的反硝化活性受到显著抑制;在中等浓度暴露下，水源地沉积物、水库出口沉积物和农业区沉积物的氨化、硝化和反硝化活性呈现上升的趋势，水源地沉积物反硝化活性增加了2倍多，但不同城镇化区沉积物间未呈现显著性差异，这可能与不同沉积物环境残留抗生素载荷有关。随着土霉素暴露浓度的升高，三种养殖年限养殖塘沉积物氮循环的氨化、硝化和反硝化活性总体呈现下降的趋势。具有5年养殖年限的养殖塘沉积物的氨化、硝化和反硝化活性随着土霉素暴露浓度升高而降低;12年养殖年限养殖塘沉积物表现为低浓度对氮转化过程有一定的促进作用;28年养殖年限养殖塘沉积物中未观察到变化。单因素方差分析结果表明，在相同浓度暴露下，不同养殖年限养殖塘沉积物氮循环的氨化、硝化和反硝化活性的差异不显著(p＞0.05)，这可能与长期低剂量抗生素残留诱导导致微生物群落结构稳定有关。 本研究一定程度上认知了城镇化过程水环境抗生素残留过程规律，为不同城镇化水平下水环境抗生素污染甄别、防治与管理提供理论依据。本研究认为，城镇化初级阶段（农村城镇化），有效管理集约化畜禽和水产养殖中废水排放，是减少水环境抗生素残留的有效手段，城镇化水平较高地区，控制市政污水和医院废水可有效减少抗生素环境残留。当前环境的抗生素残留暂未引起水环境生态服务功能（以氮循环为例）改变，但低剂量长期选择压力下，可表现出一定的生态影响。