【摘 要】
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共价有机框架材料(Covalent organic frameworks,COFs)是一类由有机构筑单元通过共价键连接而成的新型晶态多孔材料。与其他传统多孔材料相比,COFs具有比表面积高、密度低、稳定性好以及可设计性强等特点,已在气体分离与存储、催化、传感以及光电与储能等领域展现出广阔的应用前景。相比于层层堆积而成的二维COFs,三维COFs具有更高的比表面积以及更多的开放位点,在催化与吸附领域
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共价有机框架材料(Covalent organic frameworks,COFs)是一类由有机构筑单元通过共价键连接而成的新型晶态多孔材料。与其他传统多孔材料相比,COFs具有比表面积高、密度低、稳定性好以及可设计性强等特点,已在气体分离与存储、催化、传感以及光电与储能等领域展现出广阔的应用前景。相比于层层堆积而成的二维COFs,三维COFs具有更高的比表面积以及更多的开放位点,在催化与吸附领域具有巨大的优势。但由于合成及结构解析难度大等因素限制,有关三维COFs的研究发展缓慢,特别是对于功能化三维COFs的研究仍然不够深入。基于硫醚化合物独特的物理化学性质,本论文设计并合成一种硫醚功能化的三维COF(3D-TPB-S-COF),并探究其在汞离子吸附领域的应用。具体研究内容如下:1.首先设计并合成了一种含硫醚基团的新型四边形前体TPB-S,通过[4+4]的亚胺缩合反应成功地构筑了一种新型功能化三维COF(命名为3D-TPB-S-COF)。之后粉末X射线衍射、氮气吸附以及热重分析等表征表明:3D-TPB-S-COF具有良好的结晶性、多孔性以及稳定性。另外,结合模拟和理论计算,3D-TPB-S-COF的结构解析为五重互锁的pts拓扑结构。2.将3D-TPB-S-COF应用于水体中Hg2+的吸附。结果表明,3D-TPB-S-COF具有良好的Hg2+吸附能力,吸附量可达588 mg·g-1。吸附动力学结果表明,3D-TPB-S-COF可在5分钟内吸附溶液中99%以上Hg2+。此外,3D-TPB-S-COF在3次循环实验中都具有较高的吸附性能。
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