论文部分内容阅读
得益于纳米技术的日益发展，金属纳米结构中的表面等离激元(surface plasmon，SP)已经成为当前物理学、化学、材料科学、信息科学、生物学等学科及其交叉领域的研究热点之一。SP研究正逐步发展成为一门新的科学，即表面等离激元学(plasmonics)。 论文从理论上研究了球形金属纳米颗粒及其阵列中各种不同类型的SP模，展示了金属纳米颗粒构成的二维周期性阵列中SP模的近场耦合和通过衍射波而产生的远场相互耦合，以及由此产生的一系列个体与集体光学性质。本文主要包括以下三个方面的内容: 一、单个金属纳米球壳中局域SP模及其相互耦合 在各种形貌的金属纳米颗粒中，核壳结构的金属纳米颗粒特别引入关注，因为其局域表面等离激元(localized surface plasmon，LSP)具有独特的可调谐性。采用米(Mie)散射理论，我们展示了金属纳米球壳中存在两种类型的LSP模:球模(sphere mode)和腔模(void mode)。球模的电场主要分布在球壳外表面，而腔模的电场主要分布在球壳内部。不仅如此，在球壳非常薄接近穿透深度时，这两种LSP模可以相互耦合，产生类似于原子物理中的Fano共振现象，即在一个非常窄的波长范围，金属纳米球壳的消光效率从极大值快速变化到极小值，从而在消光谱中形成尖锐的、反对称的峰谷线形。尖锐的消光峰（谷）起源于这两种LSP模强烈耦合形成的对称（反对称）的杂化模。在对称（反对称）的杂化LSP共振处，球壳内外表面形成对称（反对称）的电荷分布。 二、二维金属纳米球壳阵列中SP激发引起的光共振透射 研究了金属纳米球壳二维阵列（六角和正方点阵）的SP激发与耦合效应。论文采用更为准确的电磁波多重散射理论，考虑了颗粒之间的近场耦合效应。研究发现，该阵列中存在着多种类型的SP模，以及由于这些模式的激发而引起的共振透射现象。这些模式包括:腔模、类球模(sphere-like mode)、布拉格型(Bragg-type)表面等离极化激元模(surface plasmon polariton，SPP)、以及孔隙模(pore mode)。借助这些SP模的激发，光可以高透射率隧穿过金属纳米球壳密堆阵列。这些现象类似于周期性小孔金属膜中观察到的增强光透射(enhanced optical transmission，EOT)效应。 研究发现，无论是六角还是正方点阵，由腔模激发而产生的透射峰的位置与单个金属纳米球壳的腔模位置完全重合，这些局域模完全局域于球壳内，之间未发生耦合。对于贵金属构成的纳米球壳，腔模具有较长的寿命，因此伴随其激发而产生的透射峰非常窄，并且具有零色散特性。而由类球模激发产生的透射峰的位置接近单个颗粒的球模位置，但是由于形成密集的点阵之后这些模之间存在一定的近场耦合，使得类球模的场倾向于分布在相邻球之间距最小处。 对于六角密堆的二维阵列，我们还预见到一种由于三近邻之球壳表面的球模杂化而形成的新的高度局域模，我们称之为孔隙模。近场区域的场分布计算表明，这些模式的场并不分散于球表面，而是局域于相邻三个球之空隙区域。理论上预测，这类模式在斜入射下易观测到，并且其激发依赖于入射光波矢的投影方向以及偏振特性。比较之下，对于正方点阵，我们没有发现类似的局域模，这可能是由于正方点阵中四个近邻球面上的球模之耦合强度不足以在孔隙处形这类空隙局域模。 与局域模不同的是，布拉格模的产生是由于球模通过强烈的近场耦合而形成的一种传播模，它具有明显的非局域化特点，以及高度色散特性。数值计算证明，对于半径为250nm的Ag纳米球或者球壳构成的六角点阵，当它们之间距超过40nm时，由于近场耦合受到抑制，这些布拉格模开始消失。如果是构成正方点阵，则间距增加到100nm时开始消失;我们通过保持一个方向的近场耦合，而通过增大间距抑制另一方向上的近场耦合，发现这种近邻数的减少有利于布拉格模的出现。 论文还详细地研究了上述几种SP模的色散、调谐和耦合特性。腔模的频率依赖于腔的尺寸和腔内介质的折射率，但不依赖于腔的外半径和腔外的环境媒质;而类球模和布拉格模都只依赖于腔外的环境媒质;布拉格模比类球模对球壳之间的间距更为敏感。通过调节结构参数和物性参数，这些模式不但能够从光频一直红移到近红外，展示了极大的可调性，而且预见了不同SP模之间的反交叉(anticrossing)效应，及其所产生的透射抑制现象。 三、超构材料(metamaterials)中磁SP模衍射耦合产生的光频磁场增强效应 在光与物质相互作用中，光的磁场分量所扮演的角色几乎可以忽略，这是因为在光学频率范围，光与物质相互作用时磁场施加在电荷上的作用力远小于电场施加的作用力。然而，在光照射下一些特殊结构的人造磁“原子”（例如金属U型环，或者成对的金属棒）内部可以产生局域的磁场增强，从而有可能使得磁场对光与材料的相互耦合的贡献变得越来越重要，这是人们目前调控人工电磁材料的磁导率，制备超构材料(metamaterials)的一种手段。论文通过光与人造磁“原子”点阵的相互耦合的理论研究与分析，提出了通过这类超构材料中磁SP模与衍射波的远场耦合，进一步增强光频区人造磁“原子”内部磁场的方法。研究表明，当阵列周期接近于磁SP的共振波长时，Wood反常形成的衍射波和人造磁“原子”中的磁SP模相互耦合，形成一种窄带的杂化模。这种杂化模在人造磁“原子”内部及其附近产生的最大磁场强度，比纯单个磁“原子”的磁SP模提高一个数量级，是入射光的磁场的1000倍。我们还预见，只有当衍射波与人造磁“原子”的磁SP共振，并且在入射光的磁场与磁“原子”中诱导的磁矩平行时，衍射波和磁SP模才能够产生有效的耦合，形成窄带杂化模。