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光催化材料已广泛的应用于诸多领域,更在环境净化领域表现出巨大的应用前景。然而,以TiO2为代表的传统光催化材料有光量子产率低下,可见光利用率低等缺点,难以得到广泛应用。为促进光催化材料在环境净化等领域的应用,新型高效可见光催化剂成为当前的研究热点之一。本论文研制了基于AgBr的新型高效可见光催化剂,系统研究了界面电子转移过程与污染物转化机制,催化剂Ag+溶出与催化活性的关系。通过纳米Cu2O和Ag-AgBr在催化剂表面的相互作用,强化界面电子转移,提高了催化效率抑制了Ag+的释放,主要研究内容和结果如下:
1.Ag-AgBr/Al2O3可见光催化剂的研制
以自制的介孔氧化铝为载体,通过沉积沉淀法制备了负载型金属与半导体复合可见光催化剂Ag-AgBr/Al2O3。表征结果显示,Ag和AgBr纳米颗粒尺寸均匀,高度分散在介孔氧化铝上。在可见光照下,该催化剂对2-氯酚等酚类有机污染物具有良好的降解和矿化活性,且同时具有较好的稳定性。进一步的研究证明,固定化后的Ag-AgBr/Al2O3具有很好的应用前景。
2.纳米Agplasmon协助可见光催化降解机制
自由基捕获实验,电子自旋共振(ESR)和电化学伏安研究证实,在Ag-AgBr/Al2O3光催化降解的过程中,除了AgBr自身的半导体受光激发之外,还发生两种电子转移。一种是等离子体光激发产生的电子从Ag纳米颗粒转移到AgBr导带,另一种是电子供体(如污染物)的电子转移到Ag和AgBr纳米粒子。产生了三种活性物种,光激发Ag纳米粒子plasmon协助产生O2(-),活性电子空穴(h+),以及AgBr光激发产生的·OH。
3.Ag-AgBr/Ti-Al2O3悬浮液中电子转移强化与Ag+溶出抑制
研究发现,当使用Ti掺杂的中孔Al2O3作为载体时,负载Ag-AgBr纳米粒子,可以合成得到Ag-AgBr/Ti-Alk2O3光催化剂。Ag+释放得到明显抑制,催化效率有所下降。
4.高效稳定的Cu2O-Ag-AgBr/MA可见光催化剂研制
通过将纳米Cu2O和Ag-AgBr共沉积在介孔Al2O3上,制备了高效稳定的Cu2O-Ag-AgBr/Al2O3光催化剂。实验结果发现Cu2O和AgBr纳米颗粒相互结合并均匀的分布在载体表面,Cu2O和Ag-AgBr纳米颗粒的相互作用,促进了电子转移并保护了Ag纳米粒子,抑制了降解过程的Ag+释放,增强了光催化效率。