【摘 要】
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光催化技术从各项治理日益严重的环境和能源危机的措施中脱颖而出,成为解决能源危机和修复环境污染的有效手段。传统的商用光催化剂Ti O2仅限于被波长小于388 nm的紫外区域激发,大概占据整个太阳能辐射强度的4%,在可见光和红外区域无效,极大的限制了光催化剂的商业推广。虽然从光催化概念的提出已经过去了大半个世纪,但是由于光催化剂在现阶段的光子能量转换还远未达到实际应用的水平。目前绝大多数催化剂都是基于
【基金项目】
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国家自然科学基金（No:51402139）
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光催化技术从各项治理日益严重的环境和能源危机的措施中脱颖而出,成为解决能源危机和修复环境污染的有效手段。传统的商用光催化剂Ti O2仅限于被波长小于388 nm的紫外区域激发,大概占据整个太阳能辐射强度的4%,在可见光和红外区域无效,极大的限制了光催化剂的商业推广。虽然从光催化概念的提出已经过去了大半个世纪,但是由于光催化剂在现阶段的光子能量转换还远未达到实际应用的水平。目前绝大多数催化剂都是基于过渡金属的半导体,需要投入大量的成本而且还会因为光催化剂的不稳定产生有危害的副产物。石墨相氮化碳（g-C3N4）自2009年报道作为优异的可见光光催化剂以来就倍受瞩目,由于其合适的导带和价带位置以及适中的带隙可以被用作染料降解、光解水反应、CO2还原和固氮等光催化反应,其制备简单,可以通过低廉氮碳原料一步热聚合得到。本文选择石墨相氮化碳材料作为研究对象,分为两个方面对其进行了改性研究。一方面我们通过结合气体剥离和模板剂的使用,以高温固相法一步制备了超薄多孔g-C3N4。以这种方式破环g-C3N4固有的π-π共轭电子结构的完整度来降低光生电子-空穴复合效率,同时引入缺陷拓宽g-C3N4的光响应波长范围,引入多孔结构为光催化反应中的物质传输提供通道,加速反应进行,制备的命名为CN-PVP的样品表现出优异的光电响应能力和有效的光催化性能。在100 m W/cm~2白光LED光源辐照下,CN-PVP的活性为297.6μmol/h是块体状g-C3N4活性（31.2μmol/h）的9.7倍,而且对于各种染料降解也表现较好活性。另一方面,我们通过对制备的g-C3N4用强氧化性的浓盐酸进行质子化处理,通过对制备的纳米片进行氧掺杂来调节氮原子的含量和分布,而后通过在不同的气体气氛下二次煅烧来调控样品表面不同种类的缺陷,实现了对原本样品性能的提高,在氮气下制备的带氮空位的样品和在氨气下制备的样品的产氢速率分别达到了765μmol·g-1·h-1和721μmol·g-1·h-1。将相同条件下样品的产氢和固氮数据进行对比,得到了关于氧掺杂缺陷样品对于这个竞争反应的选择偏向性大小,对以后光催化反应使用何种类型的石墨相氮化碳材料给出了一定的建议。
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