论文部分内容阅读
近年来核能利用的快速发展使得放射性核废物的产生量显著增加，如何安全妥善地处理好这些核废物，使之不会对生态环境和人类健康造成严重威胁，是影响核能可持续发展的关键因素。而开发功能性纳米材料用于高效快速地去除水体中的放射性核素已成为放射性污染防治和环境修复的有效手段。二维过渡金属碳化物(MXene)是一种新型的层状纳米材料，MXene材料因表现出较大的比表面积、丰富的活性位点、较高的离子交换容量、可控的层间距以及良好的亲水性等优点，有望在处理放射性废水中的放射性核素方面发挥作用。本文选取了MXene材料中的Ti3C2Tx和Ti2CTx，制备了碱化的Ti3C2Tx(Na-Ti3C2Tx)和Ti2CTx/聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)的复合材料，用于水溶液中的Eu(III)和Re(VII)的去除行为研究，这些研究结果可为MXene材料清除环境水体中的三价次锕系、镧系以及99Tc等放射性核素提供基础数据和经验参考。
(1)对二维过渡金属碳化物(MXene)进行碱化处理，制备了碱化碳化钛(Na-Ti3C2Tx)。使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、马尔文Zeta电位仪等对其结构和形貌进行了表征。采用批次实验(固液比、溶液pH和离子强度、动力学、等温线、热力学)对Na-Ti3C2Tx去除Eu(III)的行为进行了系统研究。实验结果表明：整个吸附过程受溶液pH和离子强度影响较大，吸附过程在很短的时间(5min)就达到了吸附平衡，该过程更符合Langmuir吸附模型，在298K时最大吸附容量可达54.05mgg-1。热力学结果表明Na-Ti3C2Tx对Eu(III)的吸附为自发吸热反应过程。酸性条件下主要的吸附机理是Eu3+离子与MXene层间的Na+离子发生了离子交换，吸附后的Eu(III)主要以外层配位络合物的形式存在。
(2)通过Ti2CTx型MXene和聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)进行复合，制备了一种具有三维网络的新型MXene-聚电解质纳米复合材料。使用XRD、SEM、马尔文Zeta电位仪、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析仪(TGA)、氮气吸附/脱附、X射线光电能谱(XPS)等进行了系统的表征。采用动力学、溶液pH、等温线、离子强度等批次实验方法对复合材料去除Re(VII)的行为进行了系统研究。结果显示动力学过程符合准二级动力学模型，等温吸附过程显示复合材料对铼的去除更符合Langmuir模型，在298K时最大吸附容量为363mgg-1。通过X射线光电子能谱和扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱学分析确定了固定机理为吸附还原过程。
(1)对二维过渡金属碳化物(MXene)进行碱化处理，制备了碱化碳化钛(Na-Ti3C2Tx)。使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、马尔文Zeta电位仪等对其结构和形貌进行了表征。采用批次实验(固液比、溶液pH和离子强度、动力学、等温线、热力学)对Na-Ti3C2Tx去除Eu(III)的行为进行了系统研究。实验结果表明：整个吸附过程受溶液pH和离子强度影响较大，吸附过程在很短的时间(5min)就达到了吸附平衡，该过程更符合Langmuir吸附模型，在298K时最大吸附容量可达54.05mgg-1。热力学结果表明Na-Ti3C2Tx对Eu(III)的吸附为自发吸热反应过程。酸性条件下主要的吸附机理是Eu3+离子与MXene层间的Na+离子发生了离子交换，吸附后的Eu(III)主要以外层配位络合物的形式存在。
(2)通过Ti2CTx型MXene和聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)进行复合，制备了一种具有三维网络的新型MXene-聚电解质纳米复合材料。使用XRD、SEM、马尔文Zeta电位仪、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析仪(TGA)、氮气吸附/脱附、X射线光电能谱(XPS)等进行了系统的表征。采用动力学、溶液pH、等温线、离子强度等批次实验方法对复合材料去除Re(VII)的行为进行了系统研究。结果显示动力学过程符合准二级动力学模型，等温吸附过程显示复合材料对铼的去除更符合Langmuir模型，在298K时最大吸附容量为363mgg-1。通过X射线光电子能谱和扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)光谱学分析确定了固定机理为吸附还原过程。