论文部分内容阅读
本论文采用自制的电絮凝装置处理含As(Ⅲ)废水,分别研究了各影响因素对As(Ⅲ)去除效果的影响及其吸附动力学;进一步考察了共存阴离子对As(Ⅲ)去除效果的影响及其机制。在此基础上,探讨了电絮凝方法去除As(Ⅲ)的机理。具体研究内容和结论如下:考察了电流密度、电荷密度、pH、As(Ⅲ)初始浓度对As(Ⅲ)去除效果的影响,结果表明:电流密度、电荷密度、pH、As(Ⅲ)初始浓度是影响As(Ⅲ)去除的重要因素。在电流密度为4.20~44.66mA/cm~2范围内,电絮凝处理As(Ⅲ)其最高去除率可达到99.75%,在电流密度达到17.87mA/cm~2以上,电流密度对As(Ⅲ)去除率的影响趋于稳定。与电流密度相比,电荷密度作为电絮凝的条件参数可能更科学。在pH为5~9时,pH值越高,除砷效果越好。在As(Ⅲ)初始浓度为5~20mg/L范围内,随着As(Ⅲ)初始浓度的增加,电絮凝对As(Ⅲ)的去除效果下降,电絮凝处理后废水中As(Ⅲ)最低浓度可降至0.03mg/L。考察了共存阴离子对As(Ⅲ)去除的影响,研究发现氟离子、磷酸根、硅酸根离子在浓度为0到20mg/L范围内对As(Ⅲ)去除存在抑制作用,抑制机理为竞争性吸附,而硫酸根基本没有影响。氟离子对电絮凝过程去除废水中As(Ⅲ)抑制作用显著,且氟离子浓度越大,抑制作用越明显,但其并不影响溶液中总铁和亚铁的生成。磷酸根离子浓度与砷去除率呈负相关,且磷酸根离子浓度越大,As(Ⅲ)去除率越低。硅酸根离子在pH为7时,存在着少量硅酸盐,其与铁氧化物的结合,占据了As(Ⅲ)的结合位点从而影响了电絮凝对As(Ⅲ)的去除,但是几乎所有的硅酸盐都以不带电荷的H2SiO3(>99.8%)的形式存在,很难通过电性中和作用吸附在铁氧化物的表面上,因而硅酸根离子对As(Ⅲ)的去除仅表现为微弱的抑制作用。电絮凝处理含As(Ⅲ)废水过程符合拟一级动力学,拟合程度较好。运用法拉第定律和溶液中总铁、亚铁的测定证明,电絮凝过程中Fe(s)首先被电解成Fe2+(l),然后被氧化、水解生成Fe(OH)3(s)。对电絮凝产物进行XRD、FTIR分析表明:沉淀样品表面没有砷酸铁晶体生成,砷在氢氧化铁表面可能是以双配位络合的形式存在,As-O键以配位键的形式与Fe形成As-O-Fe键。