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城市地表灰尘是一种多组分、来源复杂的粒子混合物。地表灰尘易富集多种重金属,是城市环境污染的源与汇,并且容易在一定的外动力条件下发生“扬起-沉降-再扬起”多次循环往复的过程,危害城市环境和居民健康,灰尘中重金属研究已经成为城市地表灰尘研究的重要内容之一。校园是儿童最主要学习和活动场所,儿童呼吸系统和消化系统未发育完全,受重金属胁迫较强,对灰尘等污染物的敏感度强。同时,儿童具有多动性,在校园里玩耍时,皮肤、手足等会直接接触大量细颗粒灰尘,灰尘中重金属对儿童的健康风险比成人更高。因此,研究校园灰尘重金属污染特征、生物可给性及评估其对儿童的健康风险具有较大意义。当前众多学者基于重金属总量评价其对人体健康的危害,但重金属不可能被人体完全吸收,在一定程度上会高估重金属对人体的健康风险。因此利用重金属生物可给量取代总量,评价其对人体所产生的健康风险,更具有合理性和科学性。本文选取安徽省典型的煤炭资源型城市——淮南市为研究对象,在不同行政区划(田家庵区(TJA)、谢家集区(XJJ)、潘集区(PJ)、大通区(DT)、八公山区(BGS))根据产业结构、人口分布、工业布局等选取40所小学校园,一方面,分析校园不同活动场所—校门口灰尘(School Gate Dust,SG)、操场灰尘(Playground Dust,PG)和楼道走廊灰尘(Corridor Dust,CD)下全粒径灰尘和细粒径灰尘中重金属(Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、V、Zn)的空间差异,拓展了城市灰尘重金属在校园环境中的研究范围,加强对校园灰尘重金属污染机理、分布规律研究,提高对校园儿童身体健康的关注度。另一方面,采用体外胃肠模拟实验—生物原理提取法(PBET:Physiologically Based Extraction Test)对不同活动场所和不同区域校园全粒径和细粒径灰尘重金属生物可给量和生物可给性进行空间差异分析,并采用统计学分析手段(主成分分析、相关分析)探讨校园灰尘重金属的影响因素,能够更加准确客观的评估校园微尺度上地表灰尘中重金属对儿童产生的危害,为儿童的健康风险防范提供科学指导。主要进展与认识如下:(1)淮南市不同区域小学校园全粒径灰尘重金属含量分布差异较大,同一区域不同重金属变化也较为明显,呈现明显的空间异质性。Cd在五个区校园富集量较大,均超过淮南市土壤背景值,超标率100%,其中PJ和XJJ区尤为严重(超过土壤环境背景值25.55倍和24.88倍),主要与淮南市PJ和XJJ区的主体功能有关,PJ和XJJ为淮南市主要的煤炭开采区,周边聚集谢一矿、谢二矿、潘集一矿和平圩电厂等大型污染企业,Cd是典型的燃煤源,煤炭燃烧尤其是不完全燃烧,飞灰中含有大量Cd元素,随着大气沉降飘落在周边小学。Co、Ni和V含量在五个区域空间差异不明显,低于或与土壤背景值相近,说明淮南市小学校园地表灰尘Co、Ni和V主要与自然源有关。Pb和Zn含量在TJA和XJJ区均呈现较高的富集比例,分别超过土壤背景值的3.91、3.78倍和3.60、3.98倍。差异性检验表明Cd、Cr、Cu、Pb、Zn的p值均小于0.05,呈现出显著性差异。(2)淮南市小学校园不同活动场所全粒径灰尘重金属Cd、Cu、Pb、Zn含量超过淮南市土壤环境背景值的15.91、2.55、2.37、2.03倍。表明,淮南市小学校园地表灰尘重金属呈现不同程度的富集,尤其Cd富集量最大,富集程度最重。对比不同活动场所重金属空间分布,Cd、Co、Cr、Pb、Zn呈现规律为:CD>PG>SG。Cu元素呈现:CD>SG>PG。Ni和V在操场、校门口和楼道灰尘中表现不明显,不具有统计学意义上的差异性。差异性检验表明,Cd、Co、Cr、Cu、Pb、Zn均呈现显著性差异(P<0.05)。说明,不同活动场所灰尘重金属Cd、Zn、Pb、Cu、Cr虽然累积量大,但污染来源不同,来源较为多样,具有多源性和空间异质性。与校园灰尘重金属含量比较发现,淮南市小学校园表土中重金属Cr、Cu、Pb、Zn含量远低于灰尘含量,相比CD灰尘中Zn平均含量,土壤中Zn明显降低,下降2.68倍,其次为Pb,下降了2.58倍,Cr下降1.73倍,Cu下降程度最低为1.68倍。(3)淮南市小学校园细粒径灰尘重金属区域分布差异较大。Cd元素在五个区校园灰尘中含量均较大,均超过淮南市土壤背景值,超标率100%,其中PJ累积最大,超背景值34.30倍,其次为XJJ区,超背景值32.64倍,这两个区域Cd含量最大,与主题功能有关,是典型的燃煤因素引起Cd浓度超高。Co元素除XJJ外,其他四区变异系数均较低。与全粒径Co含量在五个区域的分布比较,含量相近,变化平缓,说明Co在粒径上分布均匀,不存在向细颗粒灰尘富集的现象。Cu在谢家集区、田家庵区和潘集区最高,主要与每个行政区的功能定位不同,与产业职能有关。差异性分析表明,五个区域细粒级灰尘重金属在空间上具有显著差异。对比不同区域全粒径灰尘重金属含量变化可知,细粒径灰尘变化幅度较大,空间变异较强,存在明显的空间异质性。(4)不同重金属在胃肠阶段可给量差异较大,三种活动场所下重金属Cd、Pb、V和Zn在胃阶段平均可给量均高于肠阶段,其中,在楼道灰尘中Cd、Pb、V和Zn在胃阶段可给量分别是肠阶段可给量的2.54、3.74、6.34倍。非参数检验分析可知,胃阶段8种重金属在不同活动场所均呈现显著差异(P<0.05),小肠阶段Cd、Co、Cu、Cr、Ni、Pb、V在不同活动场所具有显著性差异(P<0.05)。重金属在不同活动场所生物可给性差异较大,除Pb和Zn外,其他六种重金属均表现为楼道灰尘>操场灰尘>校门口灰尘。(5)对比三种不同活动场所细粒径灰尘重金属(Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、V、Zn)生物可给量得出,在胃阶段,8种重金属均呈现:CD>PG>SG。不同活动场所细粒径灰尘重金属的生物可给性差异较大,除Cr和Zn外,其他六种重金属均呈现为:CD>PG>SG。这与全粒径灰尘重金属生物可给性分布相一致,主要与细粒径重金属的总量大小、以及胃肠阶段的生物可给量有关。除Zn外,校门口灰尘生物可给性最低,同时三种场所中Cr的生物可给性均最低,这与全粒径Cr的生物可给性分布规律相同。(6)不同区域小学校园细粒径灰尘中重金属生物可给量存在较大差异,在胃阶段,不同重金属在同一区域细粒径灰尘中重金属生物可给量变化并不一致,Zn在不同区域中生物可给量最大,Co和Cd的生物可给量最低,这主要与不同区域校园细粒径灰尘重金属总量高低有关。在肠阶段,淮南市不同区域校园细粒径灰尘重金属生物可给量与胃阶段差异较大,Cu在大通区、田家庵区、谢家集区、潘集区平均生物可给量最高。不同区域小学校园细粒径灰尘中重金属生物可给性的分布差异也较大,总体而言,田家庵区、潘集区、谢家集区的小学校园细粒径灰尘中重金属生物可给性明显高于八公山区和大通区,与全粒径灰尘重金属生物可给性分布基本一致。对比全粒径灰尘重金属生物可给性分布发现,Cd、Co、Cu、Pb和Zn的增幅较高,明显高于全粒径,进一步说明,细粒径灰尘重金属的生物有效性较强,对人体的潜在风险更高。