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二十一世纪的人类面临着严重的能源危机和环境污染问题，开发清洁高效的可再生能源来取代化石能源成为解决这两个问题的必由之路。质子交换膜燃料电池以可再生的氢气为燃料，排出产物仅有水，是一种清洁能源;此外，它还具有能量转化效率高、比功率和比能量高等优点。然而，决定质子交换膜燃料电池性能的关键之一是阴极的氧还原过程。目前所用阴极氧还原催化剂主要为贵金属Pt/C催化剂（如40wt％Pt/C）。但是Pt的易中毒性、有限的储量以及高昂的价格严重阻碍了质子交换膜燃料电池的商业化进程。因此，开发新型高效的非贵金属催化剂成为当前的研究热点之一。碳基非贵金属催化剂由于其低廉的价格、优异的催化稳定性成为最有希望替代Pt/C的催化剂，然而其催化活性与Pt/C相比仍然具有较大的差距。因此，本课题主要围绕碳基非贵金属氧还原催化剂的结构和成分设计展开工作，以提高催化剂的催化活性。 首先采用一步法分别制备了硫元素掺杂的三维石墨烯和氮元素掺杂的碳纳米管。三维石墨烯的网络结构有利于反应过程中电子的传输，其孔道结构则有利于电解液的存储以及氧气和反应产物的输运。研究表明，该材料具有良好的氧还原性能和催化稳定性。我们还制备了氮元素掺杂的碳纳米管材料。早期的制备方法中，为了提高氮原子的掺杂量，需要对碳载体进行预氧化。预氧化过程极大破坏了碳材料的结构，导致其比表面积降低，导电能力下降，从而不利于其催化性能的提升。此外，预氧化过程多使用强酸和强氧化剂，步骤繁琐且污染严重。相比之下，我们采用一步法制备了异相原子掺杂的碳材料。在保持异相原子掺杂浓度较低的情况下得到了良好的氧还原催化性能。 为了进一步提高碳材料的氧还原催化性能，我们对碳材料进行了结构和成分设计。结构方面，我们主要引入了介孔和空心结构。以一种简单的镁热还原法制备了具有均一介孔和空心结构、大的比表面积和孔容的碳立方体，并分析了其形成机理和氮元素原位掺杂机理。由于材料的介孔和空心结构为电解液及反应物和产物的储存和输运提供了大的空间和自由的通道，该纳米碳立方体具有良好的氧还原催化性能。成分设计方面，我们在保持材料的空心和介孔结构、高比表面积和大孔容等优点的同时，采用了微波法在碳立方体表面负载了氧化钴等活性成分，以提高其催化活性。测试结果表明，氧化钴的负载极大提高了材料的催化活性、选择性和稳定性。这是由于微波过程提高了碳的石墨化程度，以及氧化钴与碳立方体协同催化作用的结果。 当前研究的各种碳基氧还原催化剂中，多数在碱性条件下表现出良好的氧还原性能，能在酸性条件下表现出氧还原性能的催化剂较少。此外，过渡金属化合物在酸性条件下的不稳定导致含过渡金属化合物的材料不能在酸性条件下使用。而质子交换膜燃料电池的工作环境是酸性的，研究酸性条件下的高效氧还原催化剂具有更高的实际意义。我们通过高温热解法制备了少层碳包裹的过渡金属碳化物材料，并在材料中引入了介孔结构。测试表明，该类材料在酸性和碱性条件下均表现出良好的氧还原催化活性。我们将其作为燃料电池的阴极催化剂，进行单电池测试发现，电池的最大输出功率可达148 mW cm-2，且电池稳定性良好，表明该类催化剂具有良好的应用前景和实用价值。