二氧化碳催化转化为环状碳酸酯的研究

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现今,人们生活工作过程中排放的二氧化碳所导致的环境污染问题已经受到了科学家们的广泛关注。大气中二氧化碳含量的持续增高将会对全球的气候造成巨大的影响,但同时二氧化碳又是一种非常廉价而且容易得到的碳源,捕获二氧化碳和利用二氧化碳转化为高附加值化学品的研究得到了越来越多的关注,这两种方式是缓解二氧化碳排放污染的主要途径。由于环状碳酸酯有着非常广泛的应用,将二氧化碳利用化学的方法转变为环状碳酸酯成为了这一领域的重要应用之一。  本论文旨在研究制备能够在一定的反应条件下高效催化CO2和环氧化合物或烯烃反应的催化剂。主要包括以下的内容:  (1)将有机碱与过氧铌酸结合,制备得到了一系列不含卤素的催化剂,并把它们用于环氧化合物与二氧化碳发生环加成反应生成环状碳酸酯的过程中。这些催化剂能够从便宜易得的材料通过很容易的途径制备出来,而且还具有在空气中很稳定的性质。使用这种催化材料,能够在温和的条件下,将环氧化合物高转化率和高选择性地转变为环状碳酸酯。而且,催化剂还能够很容易地进行循环,并在循环过程中仍然维持高的转化率与选择性。此外,这种催化剂在很低的CO2压力下也能够实现很高的反应转化率和选择性。  (2)开发出了一系列新型的催化剂,它们同时包含离子液体与杂多酸的单元结构,并把它们用于催化烯烃与二氧化碳的氧化羰基化反应的过程中。其中,含有铌的催化剂,由于过氧化铌物种的不稳定性,其催化活性也较差。但是含有钨的催化剂,则能够表现出较好的反应转化率和选择性。研究证明:含溴的催化剂,由于溴易被氧化,使得催化剂难以循环,而含氯的催化剂则表现出一定的循环使用性能。
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