贵金属/氧化铈低维纳米结构的制备及其CO催化氧化性能研究

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本文研究重点在于采用有效的途径合成出了若干形态结构可控的CeO2低维纳米结构,并研究了其形成机理;另外,在此基础上,制备了不同贵金属/氧化铈低维纳米复合结构,并对其CO低温催化氧化性能进行了研究。其主要内容包括:   (1)以甘油-水混合液为溶剂,采用溶剂热法可控合成了CeO2纳米纺锤体。通过考察溶剂、反应温度、甘油-水比例、反应时间等对CeO2形态结构的影响,研究了CeO2纳米纺锤体的形成及其转化机理,并且可控合成了椭圆形纳米片、纳米颗粒、棱柱、圆柱、纳米带等。另外,采用浸渍法制备出了Pt/CeO2低维纳米复合结构,研究了Pt/CeO2形态结构对CO低温催化氧化性能的影响,结果表明:Pt/CeO2纳米纺锤体A催化性能相对最优,其T50可以达到70.2℃。   (2)以硝酸铈为铈源、二甘醇-水混合液作为反应溶剂,采用表面活性剂辅助溶剂热法制备出了CeO2纳米球。通过考察表面活性剂种类、二甘醇-水比例、反应温度、反应时间等对CeO2纳米球形态结构的影响,探讨了CeO2纳米球的形成机理。在此基础上,通过沉积沉淀法和浸渍法分别制备出了Au/CeO2球、Pt/CeO2球、Pd/CeO2球、Au-Pt/CeO2球、Au-Pd/CeO2球、Pt-Pd/CeO2球、Au-Pt-Pd/CeO2球等低维复合结构,经催化性能测试得出:相比其他单一贵金属/CeO2纳米球,Au/CeO2纳米球的催化性能最优,其T50可以达到62.O℃;而在多元贵金属/CeO2纳米球中,Au-Pt-Pd/CeO2纳米球的催化性能最优,其T50可以达到82.6℃。   (3)通过一种温和的方法合成了CeO2纳米立方体,在此基础上,制备出了Au/CeO2立方体,并研究了其CO低温催化氧化性能,结果表明:其T50可达到90.3℃。另外,还研究了Au负载量、CeO2立方体的制备条件对Au/CeO2立方体催化氧化CO性能的影响。   (4)采用温和的方法分别制备出了CeO2纳米棒和具有高催化活性的Au/CeO2纳米棒复合纳米结构。通过对Au/CeO2纳米棒复合结构分析和表征,探讨了Au/CeO2纳米棒的形成机理;另外,还进一步研究了CeO2合成条件、Au负载量和煅烧温度对Au/CeO2形态结构以及CO低温催化氧化性能的影响:以室温下所得的CeO2棒为载体,所得的Au/CeO2纳米棒催化性能较好,T50为44.3℃; Au的负载量约为2.64wt%时,Au/CeO2纳米棒T50为62.1℃;200℃煅烧2h所得Au/CeO2纳米棒的T50可达到45.3℃。
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