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本论文以新兴的绿色有机化合物——咪唑类离子液体为研究对象,运用高压对顶砧(DAC)技术以及配套的实验设备,包括高压原位Raman光谱、红外光谱、同步辐射XRD以及质谱等实验,详细地研究了 1-乙基-3-甲基咪唑氯盐、1-丁基-3-甲基咪唑氯盐和1-丁基-3-甲基咪唑溴盐,三种咪唑类离子液体在高压下的相变和性质。研究表明,1-乙基-3-甲基咪唑氯盐至少在5.8,9.3,15.8和19.1GPa处有相变发生,其中的几个相都是正交相,只是晶体的空间群发生了变化。在前人提出的压力引起烷基支链的转动导致相变的基础上,本文提出了压力导致的氢键变化和化学反应也是相变发生的物理机制。同时,本论文详细地研究了高压使样品的阳离子从非平面结构转化成平面结构的过程。由于初始样品为非晶态,而且普通的加热重结晶法并不能使非晶态的1-乙基-3-甲基咪唑氯盐晶体化,因此我们通过热处理在1.5GPa条件下,得到结晶的样品,同时阳离子已完全从非平面结构转化成平面结构,这说明平面的阳离子更有利于形成晶体结构。此外,我们还发现无论样品是否经过热处理,在压强大约为20GPa时都出现了荧光,且随着压强增大,荧光的强度不断增强,Raman和红外光谱在此压力下都有新的峰出现。据此,可以推测在此压力下,样品开始聚合。通过进一步质谱实验,验证了荧光确实是由压力导致的阳离子聚合所引起。高压同步辐射XRD图谱表明,1-乙基-3-甲基咪唑氯盐的四次相变中,都是正交晶系,只是空间群不同。在1-丁基-3-甲基咪唑氯盐和1-丁基-3-甲基咪唑溴盐的研究中,本论文着重探讨了离子液体中阳离子的构象异构问题。理论计算表明,1-丁基-3-甲基阳离子具有TT、TG、GT和GG(T:Trans;G:Gauche)四种构象异构。1-丁基-3-甲基氯盐和1-丁基-3-甲基溴盐在常温常压的条件下,分别为TT和GT构象。实验中,我们发现常压下的1-丁基-3-甲基氯盐的阳离子是TT构象,而当压强达到3.4GPa时,则会出现TT、TG和GG构象共存的状态;然而对于1-丁基-3-甲基溴盐的阳离子,不论在常压还是加压状态下,始终维持GT构象。1-丁基-3-甲基咪唑氯盐的晶体结构也随阳离子构象的变化而改变,常压下的单斜结构在压强达到3.4GPa时发生相变,开始转化为正交结构。而1-丁基-3-甲基咪唑溴盐在13.7GPa以下,一直保持正交结构。将两种盐分别放在DAC中,加压到1.OGPa左右。然后放在炉中,在150℃保温12小时,随后随炉冷却至室温。我们发现,1-丁基-3-甲基咪唑氯盐的阳离子从TT构象完全转变为GT构象异构体,并在加压的条件下保持GT构象异构体。1-丁基-3-甲基咪唑溴盐的阳离子在经历的相同的处理前后都是GT构象异构体。研究发现,具有相同构象阳离子的1-丁基-3-甲基咪唑氯盐和1-丁基-3-甲基咪唑溴盐都具有相同的空间结构—正交晶系。因此,阳离子的构象决定了阴阳离子的堆垛方式,从而决定了该物质空间结构。