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密度泛函理论作为一种研究多电子体系电子结构的量子力学方法,在物理、化学和材料科学等领域都有广泛的应用。磁性半导体材料因其可同时利用电子的电荷和自旋两个维度而有别于传统的半导体材料,它在自旋电子学领域有广阔的应用前景。但是,由于磁性半导体材料对实验室合成条件的敏感性,使得该体系的磁相互作用充满争议,借助理论计算可以帮助我们理解该体系的磁作用机制。在本论文中,我们用第一性原理计算方法研究了一系列稀磁半导体和半导体纳米材料的磁性。
我们首先研究了一系列磁性过渡金属掺杂半导体的磁性。我们提出磁性过渡金属在半导体中可能存在各种微结构、各类自旋态以及强烈依赖于体系结构的磁相互作用形式,我们的结果对深入理解磁性过渡金属类的稀磁半导体的磁相互作用有很大帮助。我们研究了3d过渡金属掺杂SiC的磁性,发现后半部分的3d过渡金属倾向于在SiC中形成二聚体结构。它们的局域磁矩及它们独特的排列方式使得这些过渡金属掺杂SiC有着不同的磁性,从非磁性的Co、半金属的Ni和Cu以及亚铁磁的Fe。这预示着在合成这些过渡金属掺杂SiC的时候,只要准确控制生长条件,我们就可以得到不同磁性的体系,特别是应用于自旋电子学领域的半金属。我们还研究了Fe在SnO2和TiO2中的自旋态。Fe原子在SnO2中以低自旋态最稳定,它从作为亚稳态的高自旋态穿越到基态的低自旋态,只需克服7 meV的势垒。在TiO2间隙位的Fe原子,可能处于2.1μB和1.8μB的状态,两者间有约24 meV的势垒。我们还系统地研究了六方结构和闪锌矿结构的Fe掺杂GaN的磁性。六方结构的Fe掺杂GaN的铁磁性与Fe掺杂的位置有密切关系,我们用p-d杂化机制解释了体系的铁磁作用。闪锌矿的Fe掺杂GaN在所有掺杂条件下都是反铁磁稳定的。我们的计算结果有助于实验上合成室温铁磁性的Fe掺杂GaN稀磁半导体。除此之外,我们还对Mn掺杂GaN体系的压力特性做了理论研究。我们给出了压力下Mn原子替代位掺杂和间隙位掺杂GaN的力学性质,此外外加压力对Mn的自旋态也有明显的影响。
为了澄清非磁性过渡金属元素和非金属元素对SnO2的磁性影响,我们随后系统地研究了Cu掺杂SnO2和N掺杂SnO2两种体系的电子结构。我们证明Cu掺杂SnO2是一种很好的具有室温铁磁性的稀磁半导体材料,并用RKKY相互作用机制揭示了这种材料的磁性来源。N掺杂SnO2同样能引起体系的磁性,体系的磁矩主要源于N原子自旋向下的px和py轨道部分占据。我们还进一步研究了自由载流子掺杂对这两类体系磁性的影响。我们的理论计算不仅提出了非磁性原子掺杂SnO2也可能有铁磁性,更重要的是,我们证明了稀磁半导体的磁性确实可以来源于其本征相互作用而不是次级结构。我们提出的N杂质在特定情况下可以引起SnO2的铁磁性,对深入理解稀磁半导体的磁相互作用很有意义。
除了上述一系列稀磁半导体体系,我们还研究了GaN纳米半导体的磁性。GaN纳米带的电子结构和磁性严重依赖于其边缘态。扶手椅型和边缘饱和的锯齿形GaN纳米带有受边缘态影响的带隙。边缘未饱和的锯齿形GaN纳米带的边缘Ga原子和N原子主要贡献体系的磁性。我们比较了体相模型和层模型在多层纳米带计算中的差别。我们还发现在特定条件下,含Ga点缺陷的GaN平面层显示半金属性,这种特性在未来自旋电子学器件有广阔的应用前景。