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金属间化合物是探索新型材料的宝库，在其范畴中寻找超硬材料和超软材料是材料工作者的前沿研究方向之一。近年来，随着超级计算机以及晶体结构预测算法的快速革新，计算材料设计已经成为材料科学的一个新兴和蓬勃发展的领域。通过借助高通量计算材料设计的理念，可以快速而准确的描述材料内部物理化学属性，阐明材料结构与性能的关系，进而加快新材料的研发。在此背景下，本研究工作以“新型超硬与超软金属间化合物材料的计算设计”为方向，结合第一原理计算模拟，晶体结构预测和实验验证表征，围绕硼化物超硬材料以及超软金属间化合物材料的结构设计等科学问题进行了系统和深入的研究。主要研究内容和结论如下: (1)采用第一原理计算结合球差校正高分辨电镜实验，对W-B超硬材料的结构、成分与硬度进行了计算、表征和辨析，提出了间隙硼原子强化的非化学计量比WB3+x(x＜0.5)晶体结构模型，排除了过去广泛认为WB4的存在并且戏剧性地将看似相反的高压实验c/a结果合理解释，解决了长期困扰该领域学者的富硼化合物结构难题。通过进一步变成分比结构搜索对整个W-B二元体系化合物的晶体结构、稳定性以及力学性质进行了系统的探索和研究，寻找到了已知成分比（W2B，WB，WB2以及WB3）的诸多同素异构体并成功预测了一个新的基态化合物W8B7以及亚稳化合物W2B3。研究还发现ReB2构型的hP6-WB2是潜在的超硬材料与超不可压缩材料，其沿c轴方向的抗压缩能力与金刚石相当(C33=953 GPa)，且具有该体系中最高的理论维氏硬度（Hv=39.6 GPa）。理论计算表明，三维B-B共价键网络与W-B强共价键是该二元体系化合物具有本征高硬度与优良抗压缩性的主要原因。 (2)为解决Ir-B二元体系化合物缺陷结构的计算表征困难，通过晶体结构演化搜索计算与单晶X射线衍射实验相结合，澄清了该体系所有实验合成的非化学计量比化合物的成分与结构:mC18-Ir4B5(IrB1.35)、tI36-Ir5B4(IrB1.1)、mP56-Ir4B3(IrB0.9(l))和hP7-Ir4B3（IrB0.9（h））。研究也排除了过去广泛认可的IrB与IrB2化合物的存在可能性。理论计算显示，Ir-B化合物均表现出明显的金属性，其中Ir元素的6d轨道占据体系主要的能带结构，与B元素2p轨道的杂化作用并不明显。另外，由于化合物中相邻B原子距离过远，B元素之间难以形成化学键，再加上Ir-B共价键强度也相对较弱，导致体材料的硬度普遍偏低(＜10GPa)。基于计算与实验的结果，重新绘制该Ir-B二元合金相图，为研究该体系成分、温度、组织和性能之间关系以及制定各种热加工工艺提供了理论基础和可靠依据。 (3)通过第一原理计算，发现了立方Na3Bi是一种具有像液体一样的超低剪切模量、极强弹性各向异性的超软材料。它表现出极其特殊的弹性性能:其C'方向(110)<110>剪切模量非常低（仅1.9 GPa），且弹性各向异性指数Au高达11，在所有立方晶体中排第三位。这表明立方Na3Bi在(110)<110>滑移系的弹性形变将如液体一般容易。同时，在快速弹性变形时伴随本征拓扑半金属到拓扑绝缘体的循环转变。由于以上的特殊性质，立方Na3Bi可能成为控制拓扑属性反复快速转变的备选材料。另外，通过常压及高压(0-320 GPa)晶体结构预测计算寻找到了一系列具有特殊层状结构的新型稳定化合物（Na6Bi，Na4Bi，Na2Bi以及NaBi2），并从化学键特性与电荷分析等方面理解了这些化合物的成键规律。研究还发现Na6Bi与Na4Bi的金属Na原子笼状结构中心出现类似半导体碱金属电荷局域化的现象。