纳米结构CeO2降解偶氮染料刚果红的性能研究

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不同形貌的纳米CeO2具有独特的物理化学性质,其在环境和能源等领域有着广泛的应用。获得一种既能控制纳米CeO2尺寸、形貌,又能提高其性能的有效合成与制备方法是该领域主要研究热点之一。  本论文采用了一种简单、环保的化学共沉淀法,通过阳离子型表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和CeCl3·6H2O,在室温下直接合成了不同形貌的纳米结构CeO2。利用XRD、FT-IR、SEM、TEM和SAED对所得CeO2的形貌和结构进行了分析表征。进一步研究了纳米CeO2降解偶氮染料刚果红的性能。为获得降解的最佳条件和参数,对刚果红溶液不同初始浓度、温度、pH值、纳米CeO2用量、不同光照条件、纳米CeO2不同形貌(纳米颗粒、纳米颗粒和纳米棒的混合结构、纳米棒)、再生纳米CeO2对降解性能的影响,及其降解刚果红的机制进行了研究。研究结果表明,采用纳米CeO2降解偶氮染料刚果红效果显著,使其成为水处理方向有应用前景的方法和技术。  本论文工作获得以下研究结果:  (1)采用化学共沉淀法在室温下获得了纯度高、结晶好、分散均匀的不同形貌纳米结构二氧化铈(纳米颗粒、纳米颗粒和纳米棒混合结构、纳米棒)。当陈化时间为数小时,得到CeO2纳米颗粒,粒度大小约为5~10nm;当摩尔比CTAB∶Ce3+<1.5∶1,且陈化时间大于10天时,得到CeO2纳米颗粒和纳米棒的混合结构(纳米颗粒粒径大小为5~10nm,纳米棒的长度为100~220nm)。当摩尔比CTAB∶Ce3+≥1.5∶1,且陈化时间大于10天时,纳米颗粒在调制剂(CTAB)的作用下生长得到纳米棒,纳米棒长度在100~200nm,直径在10~12nm。  (2)不同形貌纳米结构CeO2均可以降解刚果红,且降解效果均比较显著。以下因素对CeO2降解刚果红具有影响:  ①CeO2用量的影响:在刚果红溶液初始浓度一定的条件下,在一定范围内随着CeO2用量的增加,其降解效果也随之提高。其中,纳米棒降解所需的用量最小,其次是混合结构。  ②刚果红溶液初始浓度:在CeO2用量一定的条件下,在一定范围内随着刚果红溶液浓度的增加,纳米CeO2降解刚果红的效果也随之降低。  ③刚果红溶液温度:温度适当地增高,可以有效地提高CeO2纳米颗粒降解刚果红的效果,而温度对于CeO2纳米颗粒和纳米棒的混合结构的降解效果影响并不是很大;  ④刚果红溶液pH值:将刚果红溶液的初始pH值调至碱性(≥9),其较大地降低了CeO2纳米颗粒降解刚果红的效果;而对于CeO2纳米颗粒和纳米棒的混合结构而言,则有一定促进降解的作用;  ⑤光照:光照条件(紫外光、可见光、避光)对三种形貌纳米CeO2降解刚果红的效果均没有影响。  (3)纳米CeO2具有可再生性,其经多次降解后进行再生,仍具备降解刚果红的能力,仅是降解效果稍低于再生前。  (4)纳米CeO2降解刚果红的机制:纳米CeO2中阳离子Ce3+/Ce+发生氧化还原反应生成的羟基自由基具备强氧化性,氧化降解了刚果红。
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