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多溴联苯醚(PBDEs)具有持久性、毒性、致癌性与致突变性,是一类具有生态风险的新型全球环境有机污染物。如何有效的处理环境中的PBDEs已成为当前环境研究的热点之一。作为一种新兴的环境处理技术,纳米零价铁技术有着许多传统技术所没有的特殊优势。但是纳米零价铁由于表面效应和小尺寸效应,容易团聚,进而导致比表面积下降和降解效率的降低。因此,对纳米零价铁进行有效的改性,提高纳米零价铁的处理性能,拓宽其应用范围的研究具有重要意义。
本文分别采用催化金属修饰和载体修饰两种不同的手段对纳米零价铁进行修饰改性,通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附脱附(BET)及X射线光电子能谱(XPS)等多种表征手段对所合成的新材料进行研究。重点研究所合成的纳米零价铁基材料对十溴联苯醚(BDE209)的去除效果,通过改变不同的实验条件,考察不同因素对去除效果的影响。同时,利用溴离子分析、气质联用和不同溶剂实验,对纳米零价铁基材料降解BDE209的机理进行研究,并对材料的使用特性进行了探讨。
研究发现,纳米双金属Ni/Fe具有较纳米零价铁更小的颗粒尺寸,在去除BDE209方面明显优于纳米零价铁,其去除过程符合一阶动力学模型。反应动力学常数随着投加量的增加,污染物初始浓度的降低和溶液体系中水含量的提高而增加。通过反应过程中溶液中的溴离子浓度,产物的分析及在不同溶剂体系下的降解实验结果得知,纳米双金属Ni/Fe对BDE209的降解是还原脱溴的过程,氢离子的存在对反应起重要作用。
利用介孔二氧化硅为载体负载纳米零价铁颗粒在分散性方面明显优于纳米零价铁,并具有较大的比表面积。对BDE209的降解效果优于纳米零价铁,并随着投加量的增加,污染物初始浓度的降低和溶液中水含量的增加而增加。该过程符合一阶动力学。同时,介孔二氧化硅微球负载纳米零价铁在重复使用性、磁回收性能和抗团聚性都具有较佳的表现。
文章结合实际应用的需要,研究了介孔二氧化硅负载纳米零价铁在硅砂中的流动性能,影响因素和影响机制。实验结果表明,提高镁离子和钙离子的浓度,会阻碍介孔二氧化硅负载纳米零价铁的流动,而提高天然有机质的浓度,则有利于该材料在硅砂中的迁移。