电子梭强化金属型甲烷厌氧氧化性能研究

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大气中的甲烷对当前全球变暖贡献占20%,并以0.5%~1%的速度逐年增长。金属型甲烷厌氧氧化可以有效地消减温室气体甲烷的排放。但复杂的物质传输和电子传递机制导致了甲烷厌氧氧化古菌生长周期长、代谢速率慢以及甲烷厌氧氧化速率低等缺点。电子梭可以循环往复地参加氧化还原反应,提高胞外电子转移速率,强化污染物厌氧生物处理的效果,因此,本研究旨在通过电子梭促进甲烷厌氧氧化菌胞外电子传递通量,强化金属型甲烷厌氧氧化性能。
  论文以金属型甲烷厌氧氧化菌群为研究对象,研究添加4种外源电子梭L-半胱氨酸、AQC、2-HNQ和中性红对甲烷厌氧氧化的强化效果以及微生物电子传递活性的改变。结果表明,L-半胱氨酸和中性红组的甲烷消减速率分别是对照组的1.32倍和2.62倍,而AQC和2-HNQ则降低了甲烷的消减速率;四种电子梭都减缓总Mn(II)的生成速率,并且AOM耦合δ-MnO2还原生成Mn(II)的过程均遵循零级反应动力学(R2>0.91)。TTC-ETS活性和INT-ETS活性测定结果都表明中性红和L-半胱氨酸能够显著提高微生物电子传递活性,但TTC-ETS活性和甲烷消减速率之间的相关性更高。
  论文揭示了外加电子梭对Metal-AOM过程电子传递效率的影响。L-半胱氨酸和中性红增加了微生物聚集体的亲水性,有利于微生物提高物质运输能力,而AQC增加了微生物聚集体疏水性。相关性分析发现,甲烷消减反应速率比(KES/K0)与电子梭的氧化还原电势E0呈线性负相关关系(R2=0.9717),甲烷消减速率并未随着电子梭电子传递能力(Electron transfer capacities,ETC)的增加而增加,低的电子供给能力(Electron donoring capacity,EDC)限制了反应动力学速率,合理的电子接受能力与电子传递能力比重(EAC/ETC)可以有效地提高甲烷消减速率。
  通过电化学手段发现,L-半胱氨酸能有效的提高微生物胞外呼吸传递的电子通量,生物膜显现出明显的还原峰,而氧化峰表现的极其微弱,L-半胱氨酸组生物膜电子传递速率kapp是空白组的1.18倍,生物膜胞外电子传递速率加快。
  综上,L-半胱氨酸和中性红自身具有低的氧化还原电势以及合理的EAC/ETC比例,提高了微生物聚集体物质获取能力以及代谢活性,增强了胞外传递电子流通,强化了金属型甲烷厌氧氧化性能。
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