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半导体材料的光学和电学性质与其电子结构密切相关，包括禁带宽度、能带态密度以及能带的对称性等。因此，准确把握和有效地调控材料的能带结构对于半导体光学和电学性质的研究至关重要。随着量子化学理论和数值方法的飞速发展，以量子力学为基础的第一性原理计算已成为发展和设计新材料的重要研究手段。本论文以半导体能带工程为指导思想，通过施加应变、模拟掺杂、块体材料低维化等方式，以解决非线性光学、热电领域中的一些基本问题为目标，从理论计算角度展开调控材料性能的研究。本论文得到的主要成果和结论总结如下: 基于第一性原理计算模拟，本论文第三章系统地研究了沿a，b，c三个不同轴方向上的外加应变对硼酸盐非线性光学晶体LiB3O5几何构型、能带结构、线性光学以及非线性光学性质的影响。尽管LiB3O5是性能优异的非线性光学晶体，但由于其双折射率较小而不能在更短波长范围实现相位匹配。通过比较所施加的三个不同方向上的轴向应变发现，沿c轴方向施加拉伸应变的方式最佳，因为在该方向上仅需要0.42GPa的应力即可将266nm波长处的双折射率提高至0.075。由外应力引起的双折射率的提高有助于LiB3O5晶体的相位匹配区间的拓宽。因此，应力工程是提高材料光学各向异性的有效措施，通过该方法可以实现一些紫外非线性光学晶体在更短波长下倍频光的输出。施加外应力在提高双折射率的同时可以保持LiB3O5晶体原有的优良的线性与非线性光学性质，如较宽的光透射范围和较大的二阶倍频系数。这对于紫外非线性光学晶体LiB3O5的改良具有重要的意义。 论文第四章通过第一性原理计算结合玻尔兹曼输运理论，探讨了对两种氧化物材料热电性能的调控。首先，通过对AgTaO3施加应变调节其能带结构进而实现电输运性能的优化。压缩应变可以有效调控价带能带分布，通过使次级价带能量上升来缩小最高价带和次级价带之间的差值，形成“多能谷”效应。这种效应可以增强费米能级附近的态密度，有利于获取更大的Seebeck系数。同时，拉伸应变可以有效减小AgTaO3的体模量，使体系原子间相互作用减弱，声子散射增强，热导率降低。通过外加压改变能带结构和化学键相互作用的方式来调控AgTaO3的电子输运和声子输运，实现了热电性能的改善。另外，通过对BaSnO3温度和载流子浓度的协同调控，证明在合适的n型掺杂下的BaSnO3因其超高的功率因子以及高温下杰出的热稳定性和化学稳定性，可作为一极具潜力的高温热电材料。n型掺杂的BaSnO3晶体具有极高载流子迁移率，因而电导率显著提高，表现出类似金属的电传导行为。这一现象使其在温度为1200K，载流子浓度为1.6×1019cm-3时最高功率因子达到1.5×10-3Wm-1K-2。同时，温度升高时，声子散射增加，热导率减小。基于此高性能的n型BaSnO3化合物以及目前研究较为成熟的p型高温热电材料，我们设计了四种理想的高温热电模块，并计算了它们的理想转换效率。在温差为900K时，其最高热电转换效率达到9.7％，这一结果对氧化物热电材料作为在高温功率发电有着现实推动作用。 第五章，通过对层状材料SnS2低维化建模，研究了不同厚度SnS2纳米片的电子结构和热电性质。当纳米片层厚度接近SnS2的激子玻尔半径时，会打破传统的各输运系数间的相互制约，在介观尺度实现了电导率和热导率对纳米片厚度的负相关。当SnS2纳米片厚度减小到3nm时，由于量子限域效应明显增强，Seebeck系数和电导率同时增大，而热导率逐渐减小，使其在800K下的ZT值达到1.9。这种通过控制二维材料厚度来实现热电输运参数共同优化的方法为提高热电材料ZT值开辟新的思路。