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聚合物有机器件具有廉价、柔性、可大面积湿法加工的优点，受到了广泛的关注与研究。有机器件的性能与活性层形貌息息相关，通过形貌调控能有效地提升器件效率。在众多有机材料中，富勒烯分子拥有优越的电学和光学性能，能在薄膜中构建丰富的晶体形貌，并在有机器件中得到了广泛的应用。本论文利用可控溶剂气氛处理在聚合物薄膜中构建不同尺寸的富勒烯晶体，实现器件性能的大幅提高。论文的主要创新性成果包括:
首先，我们利用邻二氯苯/正庚烷混合溶液成功地抑制了C-70分子在溶液中的聚集，首次利用旋涂法制备了P3HT/C-70均匀薄膜，通过热退火得到了效率达到2.24％的聚合物电池器件。在旋涂法制备的P3HT/C-70均匀薄膜的基础上，我们利用二硫化碳可控溶剂气氛处理在玻璃基底上形成了直径达到20μm的球晶，在云母基底上构建了大面积取向的晶体形貌。
其次，为了研究富勒烯分子在聚合物薄膜中电学性能与晶体形貌的关系，我们通过可控溶剂气氛处理在旋涂法制备的a-PS/C-70复合薄膜中实现了薄膜形貌由无规的纳米微晶到规则的纳米棒晶的转变。由于晶体形貌和结晶度的差别，在聚合物复合薄膜中纳米棒晶表现出优越的电学性能，相比之下无规的纳米微晶导电性较差。但随着C-70含量增加，无规纳米微晶的数量相应增加，晶体间相互作用增强，电子迁移率迅速提升，可以实现与纳米棒晶相近的迁移率值。
最后，为满足太阳能电池器件对纳米相分离的要求，我们利用两步法可控溶剂气氛处理在P3HT/PCBM薄膜中构建了20nm的相分离。首先采用四氢呋喃可控溶剂气氛处理在薄膜中形成尺寸在30nm的PCBM聚集，再利用二硫化碳可控溶剂气氛处理提升P3HT结晶度的同时将PCBM聚集尺寸缩减为20nm。通过两步法可控溶剂气氛处理形貌和结晶度的优化实现了效率达到3.90％的P3HT/PCBM电池器件。
我们利用可控溶剂气氛处理在聚合物薄膜中构建了从微米球晶到纳米棒晶再到纳米微相分离的富勒烯形貌，薄膜中构建的各种晶体形貌为富勒烯晶体学研究和富勒烯材料在聚合物有机器件中的应用提供了基础。