【摘 要】
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宽带隙半导体材料 TiO2,因其化学性质稳定、无毒及高效去除大气和水中的污染物,一直以来受到人们极大的关注.然而由于其只能被紫外光激发以及较高的电子-空穴复合率而限制了其实际应用.为了拓展 TiO2在可见光区的响应,各种过渡金属阳离子或者阴离子掺杂型的 TiO2光催化材料应运而生,但是金属离子掺杂易在 TiO2的禁带中引入深杂质能级,成为电子和空穴的复合中心,并存在热不稳定性的缺点；而阴离子掺杂,
【机 构】
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河南大学特种功能材料教育部重点实验室 开封 475001
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宽带隙半导体材料 TiO2,因其化学性质稳定、无毒及高效去除大气和水中的污染物,一直以来受到人们极大的关注.然而由于其只能被紫外光激发以及较高的电子-空穴复合率而限制了其实际应用.为了拓展 TiO2在可见光区的响应,各种过渡金属阳离子或者阴离子掺杂型的 TiO2光催化材料应运而生,但是金属离子掺杂易在 TiO2的禁带中引入深杂质能级,成为电子和空穴的复合中心,并存在热不稳定性的缺点；而阴离子掺杂,如 N、S 等则削弱了空穴的氧化能力.最近,金属离子(如 Cu(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)等)嫁接的新型 TiO2光催化材料在可见光下表现出了优越的光催化性能.本文以钛酸纳米管(NTA)为 Ti 前驱物,首先将 NTA 于 600℃ 煅烧 2h,得到含有大量单电子氧空位的锐钛矿 TiO2,然后采用浸渍法在其表面嫁接 Fe(Ⅲ)离子,即得到含有单电子氧空位的 Fe(Ⅲ)嫁接 TiO2,并以丙烯为气相模拟污染物进行光催化降解,考察了催化剂在可见光下的光催化活性.以气相丙烯的光催化氧化为评价体系考察了样品的可见光催化活性,Fe(Ⅲ)嫁接的 TiO2催化剂对丙烯氧化表现出了较高的光催化性能,当嫁接的 Fe(Ⅲ)的量为 0.1％时(质量比),光催化性能最佳.样品的顺磁共振表征结果表明样品中存在嫁接的 Fe(Ⅲ)离子和束缚单电子的氧空位.其能够被可见光激发产生可见光活性的原因是由于TiO2价带中的电子以及被氧空位所束缚的电子可以直接被可见光激发转移给嫁接的 Fe(Ⅲ),而且氧空位由于在TiO2禁带形成子能带,使 TiO2价带中的电子分两步跃迁到导带中,进而转移给表面嫁接的铁离子,这不仅提高了对可见光的利用,而且促进了光生电子-空穴对的分离,提高了光催化性能,在此基础上提出了可见光催化活性增强的机理(如图 1 所示).
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