超临界二氧化碳在纳米材料合成及催化反应中的作用机理

来源 :第七届全国环境催化与环境材料学术会议 | 被引量 : 0次 | 上传用户:timhero
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本文主要研究了超临界CO2体系中不饱和醛、硝基化合物和苯环的加氢反应,重点研究了超临界CO2中反应的特性和CO2压力变化对反应活性和选择性的影响,及其机理研究。利用原位高压FTIR讨论了分子间(催化剂活性组分、反应物分子和 CO2分子)相互作用,利用原位光谱分析的方法讨论了超临界二氧化碳的特性及其影响催化反应速率和选择性的机理,解释了超临界体系中反应的新规律和新现象,利用分子模拟研究了二氧化碳分子与溶质分子(反应物,共溶剂)间的相互作用能,深入的讨论了超临界二氧化碳中的催化氢化反应的机理。同时,对超临界二氧化碳中纳米粒子的形成过程及其机理进行了的研究,揭示了超临界二氧化碳在纳米金属氧化物制备过程中的作用。
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光催化剂中助催化剂的能带结构决定了对光的吸收特性,而助催化剂则是有助于光生载流子的分离,或提供活性位。本文主要讨论助催化剂在光催化分解水反应中的作用和影响,结果表明:助催化剂能在光催化剂表面上为产氢和产氧提供活性位;助催化剂能促进光催化剂体内光生电子和光生空穴的分离,从而提高光催化活性;助催化剂在生成氢气和氧气的同时,也会导致二者在催化剂表面的复合,选择助催化剂要与主催化剂合理匹配其种类和负载量。
本文采用堇青石蜂窝陶瓷和具有蜂窝结构FeCrAl合金薄片的整体式载体,制备了多个系列的整体式催化剂,开展了甲烷催化燃烧;甲烷催化燃烧/甲烷CO2重整直接耦合制合成气;低浓度甲苯、甲醛催化燃烧消除;低浓度CO催化氧化消除等方面的研究工作.基本掌握了荃青石蜂窝陶瓷载体和具有蜂窝结构FeCrAI合金薄片整体式载体制备催化剂的技术,对制备的整体式催化剂的结构特征与反应性能的关系有比较深入的认识,为整体式催
To date,legislation,research and development have focused on the reduction of the quantity of soot emission,yet neglected the question of how changes in soot quality may change its interaction with th
本文考察了商用脱硝催化剂V2O5-WO3/TiO2及新型非钒催化剂体系CeO2-WO3/TiO2以及掺杂Ce的低矾V2O5-WO3/TiO2催化剂。用共浸渍法制备出的CeO2-WO3/TiO2催化剂的催化活性最好。其中6%WO3掺杂的CeW6/Ti催化剂在200-450℃范围内,NOx转化率达到90%以上,且N2O的生成量在5ppm以下。助剂W对CeO2/TiO2催化剂的改性有利于表面Ce4+→C
本文发展了以碳烟为探针分子的厌氧滴定法。根据所测活性位密度和等温反应速率,计算得到了Ce1-xFexO2和Ce1-xCrxO2等系列催化剂的转换频率TOF,并且发现催化剂表面存在不同类型的活性位,这些活性位共同影响了催化剂的表面活性。
本文围绕催化科学的相关基础问题进行了探索,积累了一些实验结果,涉及的催化剂以负载型金属氧化物为主,涉及的模型反应包括CO完全氧化和NO+CO反应.通过改变活性组分的负载量、添加改性剂和改变样品制备条件等制得一系列样品,采用多种表征方法考察了催化剂及表面负载组分的物理化学性质变化规律.研究表明:处于不同载体表面的活性物种或同一载体表面不同配位结构的活性物种,由于其存在状态的差异会导致其氧化还原性质和
采用离子交换法制备分子筛基催化剂、采用共沉淀法制备非钒基复合氧化物催化剂应用于NH3-SCR反应.Cu、Fe基分子筛催化剂的催化活性和反应窗口明显优商于业钒基催化剂,两者均具备优异的抗高温水热老化能力.所制备的Cu-Fe基混合分子筛催化剂兼具Cu基的低温活性和Fe基中高温活性.新型Zr基复合氧化物与Fe基分子筛催化剂具有相近的催化活性,制备的Mn基复合氧化物催化剂具有宽的反应窗口和良好的热稳定性.
催化氧化是消除机动车冷启动污染,提高空气质量的最有效方法之一,但传统的三效催化剂不能有效地将冷启动阶段排放的一氧化碳和烃类氧化去除,因此,开发高性能低成本的氧化型催化剂具有重要的现实意义。本文选取少量贵金属促进的铈基复合氧化物催化剂为研究对象,对催化剂的制备过程、组分之间的相互作用、以及CO和C3H8催化氧化的机理等进行了系统研究.
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限制TS-1广泛使用的另一个固有缺陷是其较小的孔径,本文利用Ti-MWW特殊的层状结构将其扩展为具有十二元环孔道结构的分子筛——Ti-YNI-1,该分子筛在环烯烃环氧化反应中显示出很高的催化活性和选择性。进一步改善合成方法可以大幅提高Ti-YNU-1分子筛的骨架Ti含量,因此,在小分子和大分子烯烃环氧化反应中均表现出优异的催化性能。