【摘 要】
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如何捕捉响应性高分子相变过程的微观信息一直是凝聚态物理中的热点课题,最广泛的研究方法是动态光散射以确定高分子链所谓的线团-小球转变(coil-to-globule transition)
【机 构】
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北京师范大学化学学院,北京市海淀区新街口外大街19号,100875
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如何捕捉响应性高分子相变过程的微观信息一直是凝聚态物理中的热点课题,最广泛的研究方法是动态光散射以确定高分子链所谓的线团-小球转变(coil-to-globule transition).本工作以温敏性的聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)微凝胶为例,探讨了介电弛豫法在监测交联的PNIPAM发生体积相转变前后的微观结构变化信息.主要聚焦两个例子：具有复杂密度分布的PNIPAM微凝胶(A)以及PNIPAM网络中引入线性PAA链形成的半互穿网络结构(SIPN)(B)在低临界溶解温度(LCST)附近的体积相转变.A.交联密度分布不影响体积相转变温度,但会影响微凝胶的低温溶胀性低频弛豫(左图)表明LCST与交联密度分布的空间无关,同时也揭示了它们在 溶 胀 性 上 的 差 异(LC,HOMO>>DC)；高频弛豫(右图)给出了微凝胶塌缩前后的水合动力学信息.Fig.1 Dieletric analysis of threetypes of PNIPAM microgels with different cross-linking density distribution,ie.,microgels with a dense core and a loose shell(DC),aloose core and a dense shell(LC)and a homogenous density distribution(HOMO).B.SIPN微凝胶(PNIPAM/PAA)影响体积相转变温度介电常数的温度依存性揭示了体积相转变与体系内PAA和PNIPAM之间的相互作用之关联性.Fig.2 Temperature dependence of permittivity for PNIPAM/PAA SIPN withdifferent PAA content at 10 kHz：(a)PNIPAM microgels(0％PAA),(b)PNIPAM/PAA SIPN(10％PAA、20％PAA).以上两例强烈暗示了介电弛豫法作为探测温度响应性高分子在相变前后的内部各种相互作用以及链构象等信息的有力手段,有望为其它响应性材料或软物质的研究提供新的思路.
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