【摘 要】
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二氧化碳是导致全球温室效应及气候变化的主要气体之一,提高能源利用率及CO2的有效捕获成为了近年来的研究热点.与传统的分离技术相比,膜分离技术具有效率高、操作简便及投资和运营成本低等优点,因此被看作是一种绿色且经济可行的替代方法.然而,现有的气体分离膜材料普遍受到渗透性和选择性间trade-off的限制,而有机物/纳米材料杂化膜的研究为解决这一问题提供了新思路和新方法.为了提高纳米粒子在高分子基质中
【机 构】
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中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室,山东青岛,266580
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二氧化碳是导致全球温室效应及气候变化的主要气体之一,提高能源利用率及CO2的有效捕获成为了近年来的研究热点.与传统的分离技术相比,膜分离技术具有效率高、操作简便及投资和运营成本低等优点,因此被看作是一种绿色且经济可行的替代方法.然而,现有的气体分离膜材料普遍受到渗透性和选择性间trade-off的限制,而有机物/纳米材料杂化膜的研究为解决这一问题提供了新思路和新方法.为了提高纳米粒子在高分子基质中的均匀分散性,本文利用化学修饰法对多壁碳纳米管(MWCNTs)及氧化石墨烯(GO)两种碳纳米材料进行改性,采用原位聚合法制备了聚酰亚胺(PI)/碳纳米材料杂化膜,并研究了杂化膜的气体分离选择性.在PI/MWCNTs纳米杂化膜部分,利用混酸及硅烷化处理法对MWCNTs进行化学修饰,进而利用原位聚合法合成了PI/MWCNTs纳米杂化膜材料.结果 发现MWCNTs的加入并未破坏PI基质的基本结构特征,但可扰乱高分子链段的堆积,进而提高高分子的平均链间距及自由体积,从而有利于膜材料气体渗透性能的提高.最优测试条件下气体分离测试发现,混酸氧化的MWCNTs(o-MWCNTs)及硅烷化处理的MWCNTs(Si-MWCNTs)表现出了最优的CO2分离性能,添加一定量的o-MWCNTs和Si-MWCNTs时,CO2/N2的分离选择性分别增大到38.39及38.01,CO2/CH4的分离选择性分别增大至24.20及25.53.在PI/GO杂化膜部分,利用乙二胺对GO进行氨基化修饰,并利用原位聚合法合成PI/GO纳米杂化膜材料,通过对膜形貌结构的表征,发现GO在PI基质中分散良好.对PI/GO杂化膜的气体分离性能进行测试,结果表明,GO的加入可明显提高膜的CO2分离性能,特别是当NGO掺杂量为3wt.％时,其对CO2的渗透系数及CO2/N2的选择系数分别是纯PI膜的4.69倍及2.47倍.比较两种碳纳米材料对杂化膜CO2分离性能的影响,发现MWCNTs对杂化膜气体分离性能的提高主要依靠于提高CO2的扩散速率；而GO主要是提高CO2在膜中的溶解度.但两种碳纳米材料均是改善气体分离膜性能的理想选择.
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