载体对CO2氧化异丁烷脱氢制异丁烯Cr系催化剂催化性能的影响规律研究

来源 :第十五届全国催化学术会议 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ajing819
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  在所有的C4烯烃中,异丁烯是用途最多的化学中间体.由于其作为各种有机化学品和橡胶工业的重要原料,其需求量在逐年增加[1],随着异丁烯下游产品的规模化利用,全球性异丁烯资源不足的矛盾将更加突出.而异丁烷催化脱氢制异丁烯将成为解决异丁烯短缺的主要方法之一.目前,对异丁烷催化脱氢制异丁烯的研究集中在高活性催化剂的制备和开发上,其中,以Cr为活性组分,选用不同载体制备低温、高效和高抗积碳能力的催化剂是研究热点[2-3].由于文献报道各种催化剂的评价工艺条件、反应器类型、数据处理方式的不同,无法系统比较不同载体对催化反应的影响.本文以Cr为活性组分,传统的γ-Al2O3、MgO、TiO2、SiO2、Cact和新型介孔分子筛MSU-1为载体制备催化剂,考察了不同催化剂在CO2气氛中催化异丁烷脱氢制异丁烯的活性.同时,使用低温N2吸附-脱附技术对催化剂的比表面积、孔径和孔体积进行表征,实验结果显示一定量CrOx负载在不同载体上制备的催化剂对异丁烷脱氢反应的催化活性顺序为:MSU-1>γ-Al2O3>Cact>MgO>TiO2,而测定比表面积大小也显示了同样的顺序,可推断为载体的比表面积影响了CrOx在载体面积的分散程度,进而影响催化剂的催化活性.催化剂NH3-TPD研究表明,载体的酸强度与酸量与催化剂的初始活性具有直接对应的关系.其中以介孔分子筛MSU-1做载体比传统载体制备的催化剂有较高的催化活性.当温度为873K,Vtotal=12mL/min、V(CO2):V(i-C4H10)=3︰1、GHSV= 3600mL/(h·g)、催化剂负载量为0.2g时,异丁烷的转化率为59.17%,总烯烃的选择性为83.45%,其中异丁烯含量占80.01%.
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