【摘 要】
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环己酮是合成己内酰胺、长链脂肪酸的重要化工原料。目前环己酮的制备方法主要包括环己烷的氧化和苯酚的加氢,前者存在反应条件苛刻,选择性低,副产物分离困难等问题,后者
【机 构】
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浙江大学化学系,杭州,310028
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环己酮是合成己内酰胺、长链脂肪酸的重要化工原料。目前环己酮的制备方法主要包括环己烷的氧化和苯酚的加氢,前者存在反应条件苛刻,选择性低,副产物分离困难等问题,后者则因环己酮易进一步氢化形成环己醇而亟须开发高活性、高选择性的催化剂以实现苯酚的选择性加氢[1]。解决苯酚选择性加氢的核心关键是催化剂载体,常见的诸如以Al2O3,MgO等金属氧化物载体的催化剂由于易溶胀以及选择性差等问题而难以实现工业化应用,而以活性炭、碳纳米管等碳材料为载体的催化剂虽然能够在温和条件下催化苯酚加氢,但是环己酮选择性低。本课题组首次报道了利用介孔氮化碳材料(mpg-C3N4)作为催化剂载体实现在温和条件下高选择性催化苯酚加氢[2]。本研究以mpg-C3N4为载体材料,采用简单的超声-沉淀法负载纳米Pd颗粒制备Pd/mpg-C3N4催化剂并应用于苯酚选择性加氢反应。相比于沉积-沉淀法,超声-沉淀法大幅度的提高了纳米Pd颗粒的负载率,缩短了负载时间。以水为绿色溶剂,Pd/mpg-C3N4为催化剂,H2为氢源,实现了在温和条件下苯酚的高选择性加氢制备环己酮(选择性＞99％)。本研究同时系统地考察了载体材料的比表面积、反应温度、反应时间、催化剂用量等相关因素对苯酚加氢反应的影响；采用同位素实验结合理论计算探索了苯酚选择性加氢制备环己酮的反应机理。
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