【摘 要】
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FeNx/C是近年来引起人们广泛关注的一种非铂氧还原(ORR)催化剂,其具有价格低廉且能在酸性介质中表现出明显ORR性能等优点。当前,FeNx/C可以不依赖仍然昂贵的大环化合物,
【机 构】
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固体表面物理化学国家重点实验室,厦门大学化学化工学院化学系,福建,厦门 361005
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FeNx/C是近年来引起人们广泛关注的一种非铂氧还原(ORR)催化剂,其具有价格低廉且能在酸性介质中表现出明显ORR性能等优点。当前,FeNx/C可以不依赖仍然昂贵的大环化合物,只需在惰性气氛中高温热处理由无机铁盐、含氮前驱体(如NH3或含氮聚合物)和炭黑组成的前驱体即可制得。一些FeNx/C催化剂的ORR性能甚至已经接近Pt催化剂。另一方面,FeNx/C催化剂组成和结构非常复杂,其活性位结构一直存在争议,甚至是否含Fe,还没有定论,并且FeNx/C催化剂的活性位分布状态也不甚了解。通常认为有机小分子(如甲醇、乙醇等)不会影响FeNx/C催化剂的ORR性能,但我们却发现FeNx/C催化剂对不同有机小分子(醇、醚等)的耐受性与其形貌或孔结构密切相关。我们通过改变含氮前驱体,制备了两种不同形貌的FeNx/C催化剂。一种催化剂的结构与传统的炭黑材料类似,基本上由球形碳颗粒组成,具有丰富的微孔结构；另一种主要由类石墨烯结构组成,主要以外表面为主。在碱性介质中,这两种催化剂的ORR活性相当,但对有机小分子的耐受性去截然相反。前者对有机物很敏感,低浓度的有机物就会引起催化性能显著下降(图1)；而后者对有机物不敏感,与通常文献结果一致。根据二者结构差异,我们进一步讨论了FeNx/C催化剂活性位的可能分布。
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